審判番号 不服2024-013323
請求人 デンカ株式会社（代理人 弁理士1名）
特願２０２２－５４０１３３「蛍光体粒子、複合体、波長変換部材およびプロジェクタ」拒絶査定不服審判事件〔令和４年２月３日国際公開、ＷＯ２０２２／０２４７２０〕について、次のとおり審決する。
結 論
本件審判の請求は、成り立たない。
理 由
１ 手続の経緯
本願は、２０２１年（令和３年）７月９日を国際出願日とする日本語特許出願であって（優先権主張 令和２年７月３０日（以下「優先日」という。））、その手続の経緯の概略は、次のとおりである。
令和６年３月２５日付け：拒絶理由通知書
同年４月１７日 ：意見書の提出
同年７月１７日付け：拒絶査定（以下「原査定」という。）
（同月３０日 ：原査定の謄本の送達）
同年８月１９日 ：審判請求書、手続補正書の提出
２ 本願発明について
(１) 本願発明の認定
本願の請求項１に係る発明（以下「本願発明」という。）は、令和６年８月１９日に提出された手続補正書により補正された請求項１に記載された次に示す事項により特定されるとおりのものである。
「【請求項１】
β型サイアロンからなる、プロジェクタの波長変換部材製造用の蛍光体粒子であって、
以下のシート作製手順により作製した硬化シートが、以下の光学特性を満たし、
波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が１０％以下である蛍光体粒子。
＜シート作製手順＞
（１）４０質量部の前記蛍光体粒子と、６０質量部の東レ・ダウコーニング社製のシリコーン樹脂ＯＥ－６６３０とを、自転・公転ミキサーを用いて撹拌処理および脱泡処理することで均一な混合物を得る。
（２）前記（１）で得られた混合物を、透明な第一フッ素樹脂フィルムに滴下し、その滴下物の上からさらに透明な第二フッ素樹脂フィルムを重ねたシート状物を得る。このシート状物を、前記第一フッ素樹脂フィルムと前記第二フッ素樹脂フィルムの厚みの合計に５０μｍを加えたギャップを持つローラーを用いて、未硬化シートに成形する。
（３）前記（２）で得られた未硬化シートを、１５０℃、６０分の条件で加熱する。その後、前記第一フッ素樹脂フィルムおよび前記第二フッ素樹脂フィルムを剥離して、膜厚５０±５μｍの硬化シートを得る。
＜光学特性＞
４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内にピーク波長を持つ青色ＬＥＤから発せられた青色光の、ピーク波長における強度をＩｉ［Ｗ／ｎｍ］とし、前記青色光を前記硬化シートの一方の面側に照射したときに、前記硬化シートの他方の面側から発せられる光の、４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長の強度をＩｔ［Ｗ／ｎｍ］、５００ｎｍから５６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長の強度をＩｐ［Ｗ／ｎｍ］としたとき、
Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である。」
(２) 本願発明の分説
検討の便宜上、本願発明の構成を次のように構成Ｘと構成Ａから構成Ｃまでに分説する。
＜本願発明の分説＞
（構成Ｘ） β型サイアロンからなる、プロジェクタの波長変換部材製造用の蛍光体粒子であって、
（構成Ａ） 以下のシート作製手順により作製した硬化シートが、以下の光学特性を満たし、
（構成Ｂ） 波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が１０％以下である
（構成Ｘ） 蛍光体粒子。
＜シート作製手順＞
（１）４０質量部の前記蛍光体粒子と、６０質量部の東レ・ダウコーニング社製のシリコーン樹脂ＯＥ－６６３０とを、自転・公転ミキサーを用いて撹拌処理および脱泡処理することで均一な混合物を得る。
（２）前記（１）で得られた混合物を、透明な第一フッ素樹脂フィルムに滴下し、その滴下物の上からさらに透明な第二フッ素樹脂フィルムを重ねたシート状物を得る。このシート状物を、前記第一フッ素樹脂フィルムと前記第二フッ素樹脂フィルムの厚みの合計に５０μｍを加えたギャップを持つローラーを用いて、未硬化シートに成形する。
（３）前記（２）で得られた未硬化シートを、１５０℃、６０分の条件で加熱する。その後、前記第一フッ素樹脂フィルムおよび前記第二フッ素樹脂フィルムを剥離して、膜厚５０±５μｍの硬化シートを得る。
＜光学特性＞
４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内にピーク波長を持つ青色ＬＥＤから発せられた青色光の、ピーク波長における強度をＩｉ［Ｗ／ｎｍ］とし、前記青色光を前記硬化シートの一方の面側に照射したときに、前記硬化シートの他方の面側から発せられる光の、４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長の強度をＩｔ［Ｗ／ｎｍ］、５００ｎｍから５６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長の強度をＩｐ［Ｗ／ｎｍ］としたとき、
Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である。
(３) 課題・作用効果等に関連する明細書の発明の詳細な説明の記載
本願明細書の発明の詳細な説明の記載のうち、発明が解決しようとする課題及び作用効果等に関連する記載を抜粋すると、次の記載がある。なお、下線は合議体が付したものである。
ア 技術分野、背景技術、発明の概要（【０００１】～【００１４】）
「【技術分野】
【０００１】
本発明は、蛍光体粒子、複合体、波長変換部材およびプロジェクタに関する。より具体的には、プロジェクタの波長変換部材製造用の蛍光体粒子、その粒子を用いた複合体、その複合体を備える波長変換部材、および、その波長変換部材を備えるプロジェクタに関する。
【背景技術】
【０００２】
カラー画像の投影が可能なプロジェクタには、いくつかの方式があるが、近年、青色レーザ光を用いる方式が盛んに検討されている。
この方式のプロジェクタは、通常、青色光源と、この青色光源からの青色光を緑色光または赤色光に変換する蛍光体を含む波長変換層が透明基板上に形成された波長変換部材と、を備える。通常、青色光が波長変換部材を通過（透過）することで、緑色光または赤色光を得ることができる。
ちなみに、波長変換部材は、プロジェクタの使用時には回転して、特定の箇所だけに青色光が連続的に照射されないようにしている。このような機構から、プロジェクタにおける波長変換部材は、しばしば「蛍光体ホイール」とも呼ばれる。
【０００３】
例えば、特許文献１には、基板と、その基板上に設けられた蛍光体層と、を有する波長変換素子や、この波長変換素子を搭載したプロジェクタが記載されている。この波長変換素子の、蛍光体層における蛍光体の体積濃度は１５ｖｏｌ％以上である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１３－１６２０２１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
波長変換部材に用いられる蛍光体については、蛍光体そのものの発光効率／光の変換効率が高いことが好ましいことはもちろんである。それに加え、例えば波長変換部材が透過型である場合には、青色光源の「反対側」から放射される光の特性が、プロジェクタの性能（例えば色域の広さ）を決めるうえで重要となる。
【０００６】
しかし、本発明者らの知見によれば、従来の蛍光体は、プロジェクタの波長変換部材への適用を考慮した設計がなされておらず、改善の余地があった。例えば、従来の白色ＬＥＤの製造用途で用いられている蛍光体（蛍光体粒子）は、プロジェクタの波長変換部材の製造用途には適していなかった。
【０００７】
本発明はこのような事情に鑑みてなされたものである。本発明の目的の１つは、プロジェクタの波長変換部材の製造に好ましく適用可能な蛍光体粒子を提供することである。
…（中略）…
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、プロジェクタの波長変換部材の製造に好ましく適用可能な蛍光体粒子が提供される。」
イ 発明を実施するための形態（【００１６】～【００６１】）
「【発明を実施するための形態】
…（中略）…
【００１９】
＜プロジェクタの波長変換部材製造用の蛍光体粒子＞
本実施形態の蛍光体粒子は、プロジェクタの波長変換部材製造用である。つまり、本実施形態の蛍光体粒子は、青色レーザを備えたプロジェクタにおいて、青色レーザ光を他色（緑色または赤色）に変換する波長変換部材を製造する用途に用いられる。
本実施形態の蛍光体粒子は、β型サイアロンからなる。このことにより、本実施形態の蛍光体粒子は、通常、青色光を緑色光に変換する。
本実施形態の蛍光体粒子を用いて、以下のシート作製手順により作製した硬化シートは、以下の光学特性を満たす。
【００２０】
＜シート作製手順＞
（１）４０質量部の蛍光体粒子と、６０質量部の東レ・ダウコーニング社製のシリコーン樹脂ＯＥ－６６３０とを、自転・公転ミキサーを用いて撹拌処理および脱泡処理することで均一な混合物を得る。
（２）上記（１）で得られた混合物を、透明な第一フッ素樹脂フィルムに滴下し、その滴下物の上からさらに透明な第二フッ素樹脂フィルムを重ねたシート状物を得る。このシート状物を、第一フッ素樹脂フィルムと第二フッ素樹脂フィルムの厚みの合計に５０μｍを加えたギャップを持つローラーを用いて、未硬化シートに成形する。
ここで、「ギャップを持つローラーを用いて、未硬化シートに成形する」とは、対向して設置された一組のローラー間のギャップに、シート状物を通すということである。
また、第一フッ素樹脂フィルムと第二フッ素樹脂フィルムは、好ましくは同一のフィルムである。この場合、ローラーのギャップは、１枚のフィルム厚みの２倍に５０μｍを加えたものとなる。
（３）上記（２）で得られた未硬化シートを、１５０℃、６０分の条件で加熱する。その後、第一フッ素樹脂フィルムおよび第二フッ素樹脂フィルムを剥離して、膜厚５０±５μｍの硬化シートを得る。
【００２１】
＜光学特性＞
４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内にピーク波長を持つ青色ＬＥＤから発せられた青色光の、ピーク波長における強度をＩｉ［Ｗ／ｎｍ］とし、上記青色光を上記硬化シートの一方の面側に照射したときに、上記硬化シートの他方の面側から発せられる光の、４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長の強度をＩｔ［Ｗ／ｎｍ］、５００ｎｍから５６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長の強度をＩｐ［Ｗ／ｎｍ］としたとき、
Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である。
【００２２】
本発明者らは、プロジェクタの波長変換部材製造用に好ましい蛍光体粒子を得るにあたっては、プロジェクタにおける波長変換の機構、すなわち、青色光が波長変換部材を「通過（透過）」することで緑色光または赤色光を得るという仕組みを鑑みて、蛍光体粒子を設計すべきと考えた。
この考えに基づき、本発明者らは、上記＜シート作製手順＞に記載の方法で、β型サイアロンからなる蛍光体粒子と特定樹脂とを含むシートを作成し、そして、そのシートを青色ＬＥＤの上に置いたときの透過光に関する指標を、設計指標として採用した。具体的には、上記シートの青色光の吸収の程度に対応する指標としてＩｔ／Ｉｉを、上記シートの青色光から緑色光への変換効率の程度に対応する指標としてＩｐ／Ｉｉをそれぞれ設定した。
そして、本発明者らは、Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下となり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上となる蛍光体粒子が、プロジェクタの波長変換部材に好ましく適用されることを見出した。このような蛍光体粒子を用いてプロジェクタの波長変換部材を構成することは、波長変換効率の向上や、プロジェクタの高色域化につながる。
【００２３】
ちなみに、もし、シート作製に際し、東レ・ダウコーニング社製のシリコーン樹脂ＯＥ－６６３０が入手できない場合には、代替品として、信越化学社製のＬＥＤ用シリコーン材料ＳＣＲ－１０１１、ＳＣＲ－１０１６またはＫＥＲ－６１００／ＣＡＴ－ＰＨを用いることができる（使用量はＯＥ－６６３０と同様）。本発明者らの知見によれば、ＯＥ－６６３０の替わりにこれら信越化学社製の材料を用いても、Ｉｔ／Ｉｉの値とＩｐ／Ｉｉの値はほとんど変わらない。
【００２４】
本実施形態の蛍光体粒子を得るにあたっては、適切な素材の選択だけでなく、適切な製造方法・製造条件の選択も重要である。製造方法・製造条件を適切に選択することで、粒径や粒子形状などが適切にコントロールされて、Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である蛍光体粒子を得やすい。
製造条件の詳細は追って述べるが、例えば、後述の低温焼成工程（アニール工程）、酸処理工程、粉砕工程などの条件を適切に調整することで、Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である蛍光体粒子を得ることができる。
【００２５】
Ｉｔ／Ｉｉは０．５０以下であればよいが、好ましくは０．４１以下、より好ましくは０．４０以下、さらに好ましくは０．３９以下、特に好ましくは０．３０以下、とりわけ好ましくは０．２０以下である。Ｉｔ／Ｉｉの下限は、現実的な設計の点から、例えば０．０１である。
Ｉｐ／Ｉｉは０．０３以上であればよいが、好ましくは０．０４以上、より好ましくは０．０５以上である。Ｉｐ／Ｉｉの上限は、現実的な設計の点から、例えば０．５である。
【００２６】
ちなみに、本実施形態の蛍光体粒子を用いて製造された波長変換素子は、青色光の照射による発熱が比較的小さい傾向を有する。これについては、本実施形態の蛍光体粒子は、光の「透過」を意識して設計されているため、薄い蛍光体層（複合体）としやすいためと考えられる（蛍光体層が薄ければ、その分発熱は抑えられると考えられる）。
…（中略）…
【００３２】
本実施形態の蛍光体粒子の、波長６００ｎｍの光に対する光吸収率は１０％以下が好ましく、８％以下がより好ましく、５％以下がさらに好ましい。波長６００ｎｍの光に対する光吸収率の下限は、現実的には、０．５％である。
波長８００ｎｍの光と同様に、蛍光体の賦活元素であるＥｕが本来吸収しない波長の光として、波長６００ｎｍの光がある。波長６００ｎｍの光の吸収率の多寡を評価することにより、蛍光体の欠陥などによる余分な光の吸収の度合いを確認することが可能である。
…（中略）…
【００３６】
（蛍光体粒子の製造方法）
本実施形態の蛍光体粒子の製造方法は特に限定されない。適切な素材の選択に加え、適切な製造方法・製造条件を選択することで製造することができる。
【００３７】
本実施形態の蛍光体粒子は、例えば以下の工程により製造することができる。
・出発原料を混合した原料粉末を焼成する焼成工程、
・焼成工程で得られた焼成物を一旦粉末化した後に実施する低温焼成工程（アニール工程）、
・低温焼成工程（アニール工程）後に得られた低温焼成粉末を酸で処理する酸処理工程、
・酸処理工程後の粉末を粉砕して微粉化する粉砕工程、および、
・粉砕工程にて発生する微粉末を除去するデカンテーション工程。
【００３８】
ちなみに、本実施形態において、「工程」には、独立した工程だけではなく、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の所期の目的が達成されれば、本用語に含まれる。
【００３９】
本発明者らの知見として、特に、酸処理工程後の粉砕工程を適切に行うことで、Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である蛍光体粒子を製造しやすい。このような製造方法は、従来のβ型サイアロン蛍光体の製造方法とは異なるものである。ただし、本実施形態の蛍光体粒子は、上記製法上の工夫点を採用することを前提に、その他の具体的な製造条件については種々のものを採用することができる。
【００４０】
以下、上記工程のそれぞれについて説明する。
【００４１】
・焼成工程
焼成工程においては、出発原料を混合した原料粉末を焼成する。
原料粉末は、ユウロピウム化合物、窒化ケイ素および窒化アルミニウムを含むことが好ましい。窒化ケイ素およびアルミニウム化合物はβ型サイアロンの骨格を形成するための材料であり、ユウロピウム化合物は発光中心を形成するための材料である。
原料粉末は、β型サイアロンをさらに含有してもよい。β型サイアロンは、骨材または核となる材料である。
原料粉末に含有される上記各成分の形態は、特に限定されないが、いずれも粉末状であることが好ましい。
【００４２】
ユウロピウム化合物としては、例えば、ユウロピウムを含む酸化物、ユウロピウムを含む水酸化物、ユウロピウムを含む窒化物、ユウロピウムを含む酸窒化物、ユウロピウムを含むハロゲン化物等を挙げることができる。これらは、単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、酸化ユウロピウム、窒化ユウロピウムおよびフッ化ユウロピウムをそれぞれ単独で用いることが好ましく、酸化ユウロピウムを単独で用いることがより好ましい。
【００４３】
焼成工程において、ユウロピウムは、β型サイアロン中に固溶するもの、揮発するもの、および、異相成分として残存するものに分けられる。ユウロピウムを含有した異相成分は酸処理等で除去することが可能である。ただし、あまりに多量に生成した場合、酸処理で不溶な成分が生成し、輝度が低下する。また、余分な光を吸収しない異相であれば、残存した状態でもよく、この異相にユウロピウムが含有されていてもよい。なお、複数回の焼成工程の焼成前にユウロピウム化合物を添加する場合、ユウロピウム化合物以外のβ型サイアロン蛍光体原料をユウロピウム化合物と共に添加してもよい。
【００４４】
用いられるユウロピウムの総量は特に限定されないが、最終的に得られるβ型サイアロン蛍光体に固溶したユウロピウム量の３倍以上であることが好ましく、４倍以上であることがより好ましい。
また、原料粉末に含まれるユウロピウムの総量は特に限定されないが、最終的に得られたβ型サイアロン蛍光体に固溶したユウロピウム量の１８倍以下であることが好ましい。これにより、酸処理で不溶な異相成分の発生量を低下させることができ、得られるβ型サイアロン蛍光体の輝度をより一層向上させることができる。
【００４５】
焼成工程において、ユウロピウム化合物を含む原料粉末は、例えば、乾式混合する方法や、原料の各成分と実質的に反応しない不活性溶媒中で湿式混合した後に溶媒を除去する方法等を用いて得ることができる。
混合装置としては、例えば、Ｖ型混合機、ロッキングミキサー、ボールミル、振動ミル等を用いることができる。
【００４６】
焼成工程における焼成温度は、特に限定されないが、１８００℃以上２１００℃以下の範囲であることが好ましい。
焼成温度が上記下限値以上であると、β型サイアロン蛍光体の粒成長がより効果的に進行する。そのため、光吸収率、内部量子効率及び外部量子効率をより一層良好にすることができる。
焼成温度が上記上限値以下であると、β型サイアロン蛍光体の分解をより一層抑制できる。そのため、光吸収率、内部量子効率および外部量子効率をより一層良好にすることができる。
各焼成工程における昇温時間、昇温速度、加熱保持時間および圧力等の他の条件も特に限定されず、使用する原料に応じて適宜調整すればよい。典型的には、加熱保持時間は３～３０時間が好ましく、圧力は０．６～１０ＭＰａが好ましい。
【００４７】
焼成工程において、混合物の焼成方法としては、例えば、焼成中に混合物と反応しない材質（例えば、窒化ホウ素）からなる容器に混合物を充填して窒素雰囲気中で加熱する方法を用いることができる。このような方法を用いることにより、結晶成長反応や固溶反応等を進行させ、β型サイアロン蛍光体を得ることができる。
【００４８】
焼成工程を経て得られる焼成物は、通常、粒状または塊状の焼結体である。解砕、粉砕、分級等の処理を単独または組み合わせて用いることにより、焼成物を一旦粉末化することができる。
具体的な処理方法としては、例えば、焼結体をボールミルや振動ミル、ジェットミル等の一般的な粉砕機を使用して所定の粒度に粉砕する方法が挙げられる。ただし、過度の粉砕は、光を散乱しやすい微粒子を生成する場合や、粒子表面に結晶欠陥をもたらすことで発光効率の低下を引き起こす場合があるので留意する。
【００４９】
・低温焼成工程（アニール工程）
焼成工程後に、焼成工程における焼成温度よりも低い温度で、焼成物（好ましくは一旦粉末化されたもの）を加熱して低温焼成粉末を得る低温焼成工程（アニール工程）をさらに含んでよい。
低温焼成工程（アニール工程）は、希ガス、窒素ガス等の不活性ガス、水素ガス、一酸化炭素ガス、炭化水素ガス、アンモニアガス等の還元性ガス、若しくはこれらの混合ガス、または真空中等の純窒素以外の非酸化性雰囲気中で行うことが好ましい。特に好ましくは、水素ガス雰囲気中やアルゴン雰囲気中で行われる。
低温焼成工程（アニール工程）は、大気圧下または加圧下のいずれで行われてもよい。低温焼成工程（アニール工程）における熱処理温度は、特に限定されないが、１２００～１７００℃が好ましく、１３００℃～１６００℃がより好ましい。低温焼成工程（アニール工程）の時間は、特に限定されないが、３～１２時間が好ましく、５～１０時間がより好ましい。
低温焼成工程（アニール工程）を行うことにより、蛍光体粒子の発光効率を十分に向上させることができる。また、元素の再配列により、ひずみや欠陥が除去されるため、透明性も向上させることができる。これらのことは、Ｉｔ／ＩｉおよびＩｐ／Ｉｉの調整の点で好ましい。
アニール工程では、異相が発生する場合がある。しかし、これは後述する酸処理等によって除去することができる。
…（中略）…
【００５１】
・酸処理工程
酸処理工程においては、低温焼成工程（アニール工程）後に得られた低温焼成粉末を酸で処理する。これにより、発光に寄与しない不純物の少なくとも一部を除去することができる。
酸としては、フッ化水素酸、硫酸、リン酸、塩酸、硝酸から選ばれる１種以上の酸を含む水溶液を用いることができる。特に、フッ化水素酸、硝酸、および、フッ化水素酸と硝酸の混酸が好ましい。
酸処理は、低温焼成粉末を、上述の酸を含む水溶液に分散することにより行うことができる。攪拌の時間は、例えば１０分以上６時間以下、好ましくは３０分以上３時間以下である。攪拌の際の温度は、例えば４０℃以上９０℃以下、好ましくは５０℃以上７０℃以下とすることができる。
酸処理工程の後、β型サイアロン蛍光体以外の物質をろ過で分離し、β型サイアロン蛍光体に付着した物質を水洗することが望ましい。
【００５２】
・粉砕工程
粉砕工程においては、酸処理工程後の粉末を粉砕して微粉化する。特にこの粉砕を適切な条件で行うことにより、Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である蛍光体粒子を製造することができる。
粉砕工程は、特に、酸処理工程後の粉末を、ジルコニアボールを用いたボールミルにより、行うことが好ましい。早すぎず遅すぎない回転数で、長すぎず短すぎない時間での粉砕により、Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である蛍光体粒子を得やすい。
特に、ボールミルによる粉砕は、エタノールと水の混合溶液を添加して行うことが好ましい。この混合溶液により蛍光体の表面状態が改質され、微粉化された粉末の凝集を防止することができる。混合溶液の体積比は、消防法の危険物に該当しない混合割合であることが好ましい。一例としてエタノールと水の体積比は１：１である。
【００５３】
・デカンテーション工程
デカンテーション工程においては、粉砕工程を経て微粉化された蛍光体粒子を、適当な分散媒に投入し、蛍光体粒子を沈殿させる。その後、上澄み液を除去する。これにより、光学特性に悪影響を及ぼしうる微粒子を除去することができ、Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である蛍光体粒子を得やすい。
分散媒としては、例えば、ヘキサメタリン酸Ｎａの水溶液などを用いることができる。
デカンテーション工程により得られた沈殿物をろ過、乾燥し、必要に応じて篩を通過させることにより、所望の蛍光体粒子を得ることができる。
…(後略)」
ウ 実施例（【００６２】～【００９２】）
「【実施例】
【００６２】
本発明の実施態様を、実施例および比較例に基づき詳細に説明する。念のため述べておくと、本発明は実施例のみに限定されない。
【００６３】
（実施例１）
実施例１の蛍光体粒子は、
・出発原料を混合した原料粉末を焼成する焼成工程、
・焼成工程で得られた焼成物を一旦粉末化した後に実施する低温焼成工程（アニール工程）、
・低温焼成工程後に得られた低温焼成粉末から不純物を除去する酸処理工程、
・酸処理工程後の粉末を粉砕して微粉化する粉砕工程、および、
・粉砕工程にて発生する微粉末を除去するデカンテーション工程、
の各工程を経て製造した。以下、これら工程について詳述する。
【００６４】
・焼成工程
実施例１の蛍光体の出発原料として、各元素がモル比としてＳｉ：Ａｌ：Ｏ：Ｅｕ＝５．８３：０．１８：０．１８：０．０３となるように、窒化ケイ素粉末（宇部興産社製ＳＮ－Ｅ１０グレード）、窒化アルミニウム粉末（トクヤマ社製Ｅグレード）、酸化アルミニウム粉末（大明化学社製ＴＭ－ＤＡＲグレード）、酸化ユウロピウム（信越化学社製ＲＵグレード）を配合して混合した。なお、窒素分は上記モル比に合わせて原料を配合した際に定まる。
これら各出発原料を、十分分散させて混合させるために、小型ミルミキサーで混合した。その後、目開き１５０μｍの篩を全通させて凝集物を取り除き、これを原料粉末とした。
原料粉末を、蓋付き円筒型窒化ホウ素製容器（デンカ社製）に充填し、カーボンヒーターの電気炉で０．９ＭＰａの加圧窒素雰囲気中、１９００℃で５時間焼成した。以上により焼成物を得た。
【００６５】
・低温焼成工程（アニール工程）
上記焼成工程で得た焼成物を円筒型窒化ホウ素製容器中に充填した。これを、カーボンヒーターを備える電気炉中で、大気圧のアルゴンフロー雰囲気下、１５００℃で７時間保持した。以上により低温焼成粉末を得た。
【００６６】
・酸処理工程
上記低温焼成粉末を、フッ化水素酸と硝酸との混酸中に浸した。次いで６０℃以上で３時間加熱処理した。加熱処理後の低温焼成粉末は、純水で十分洗浄してから乾燥し、さらに４５μｍ篩に通して、酸処理工程後の粉末（酸処理粉末）を得た。
なお、焼成工程中に、原料粉末の副反応により生成するＳｉＯのような酸素を含む化合物が揮発することにより、原料粉末に含まれる酸素含有量より、焼成工程で得られる焼成物に含まれる酸素の含有量の方が低下する傾向となるため、焼成後にβ型サイアロン蛍光体中に固溶しなかった酸素やアルミニウム、ユウロピウムを含む、β型サイアロン蛍光体以外の化合物（異相）が生成することがある。異相のほとんど又は一部は、酸処理工程により溶解され、除去される。
【００６７】
・粉砕工程
上記酸処理粉末を、体積比が１：１の水とエタノールの混合溶液中に加え、分散液とした。この分散液を、ボールミル（ジルコニアボール）を用いて、回転数４０ｒｐｍにて１４時間粉砕した。その後、ろ過、乾燥を経て、公称目開き４５μｍの篩に通して、粉砕工程後の粉末を得た。
【００６８】
・デカンテーション工程
酸処理工程後の粉末から、超微粉を除去するために、酸処理工程後の粉末が沈降しつつある上澄み液の微粉を除去するデカンテーション工程を実施し、得られた沈殿物をろ過、乾燥し、更に目開き４５μｍの篩を通過させた。最終的に、実施例１のβ型サイアロン蛍光体を得た。
なお、デカンテーションの操作は、ストークスの式より、直径２μｍ以下の粒子を除去する設定で蛍光体粒子の沈降時間を計算し、沈降開始から所定時間に達したと同時に、所定高さ以上の上澄み液を除去する方法で実施した。分散媒にはヘキサメタリン酸Ｎａを０．０５質量％含むイオン交換水の水溶液を用い、円筒状容器の所定高さに吸入口を設置した管より上方の液を吸い上げて、上澄み液を除去することができるようにした装置を用いた。デカンテーションの操作は繰り返し実施した。
【００６９】
（実施例２および３、ならびに、比較例１および２）
実施例２および３、ならびに、比較例１および２の蛍光体は、表１に示されるように、実施例１における粉砕工程（ボールミル粉砕）の粉砕時間を変化させたものである。具体的には、実施例２および３、ならびに、比較例１においては、粉砕工程の粉砕時間を表１に示されるように、それぞれ１０時間、９時間、５時間とした。比較例２ではボールミル粉砕を実施しなかった。
粉砕工程以外の他の工程は実施例１と同様にして、実施例２および３、ならびに、比較例１および２の蛍光体粒子を得た。
…（中略）…
【００７３】
＜Ｄ５０およびＤ９０の測定＞
実施例および比較例の各蛍光体粒子のＤ５０およびＤ９０は、レーザ回折・散乱法の粒子径測定装置であるＭｉｃｒｏｔｒａｃ ＭＴ３３００ＥＸＩＩ（マイクロトラック・ベル株式会社）により測定した。具体的な測定手順は以下のとおりである。
【００７４】
（１）ヘキサメタリン酸ナトリウムを０．０５質量％混合したイオン交換水の水溶液１００ｍＬに、蛍光体０．５ｇを投入し、超音波ホモジナイザー、Ｕｌｔｒａｓｏｎｉｃ Ｈｏｍｏｇｅｎｉｚｅｒ ＵＳ－１５０Ｅ（株式会社日本精機製作所、Ａｍｐｌｉｔｕｄｅ１００％、発振周波数１９．５±１ｋＨｚ、チップサイズ２０ｍｍφ、振幅約３１μｍで、チップを液の中央部に配置して３分間分散処理した。これにより測定用分散液を得た。
（２）その後、上記粒子径測定装置を用いて、測定用分散液中の蛍光体粒子の粒径分布を測定した。得られた粒径分布からＤ５０およびＤ９０を求めた。
【００７５】
＜４５５ｎｍ光吸収率、内部量子効率、外部量子効率、ピーク波長＞
実施例および比較例の各蛍光体粒子の、４５５ｎｍ光吸収率、内部量子効率、外部量子効率は、以下の手順で算出した。
【００７６】
実施例および比較例の蛍光体粒子を、それぞれ、凹型セルに表面が平滑になるように充填し、積分球の開口部に取り付けた。この積分球内に、発光光源（Ｘｅランプ）から４５５ｎｍの波長に分光した単色光を、光ファイバーを用いて蛍光体の励起光として導入した。この単色光を蛍光体試料に照射し、試料の蛍光スペクトルを、分光光度計（大塚電子株式会社製ＭＣＰＤ－７０００）を用いて測定した。得られたスペクトルデータから、励起反射光フォトン数（Ｑｒｅｆ）及び蛍光フォトン数（Ｑｅｍ）を算出した。励起反射光フォトン数は、励起光フォトン数と同じ波長範囲で、蛍光フォトン数は、４６５～８００ｎｍの範囲で算出した。
【００７７】
また、同じ装置を用い、積分球の開口部に反射率が９９％の標準反射板（Ｌａｂｓｐｈｅｒｅ社製スペクトラロン（登録商標））を取り付けて、波長４５５ｎｍの励起光のスペクトルを測定した。その際、４５０～４６５ｎｍの波長範囲のスペクトルから励起光フォトン数（Ｑｅｘ）を算出した。
実施例および比較例の蛍光体粒子の４５５ｎｍ光吸収率および内部量子効率は、次に示す計算式によって求めた。
４５５ｎｍ光吸収率＝｛（Ｑｅｘ－Ｑｒｅｆ）／Ｑｅｘ｝×１００
内部量子効率＝｛Ｑｅｍ／（Ｑｅｘ－Ｑｒｅｆ）｝×１００
ちなみに、外部量子効率は、以下に示す計算式により求められる。
外部量子効率＝（Ｑｅｍ／Ｑｅｘ）×１００
従って、上記式より外部量子効率は以下に示す関係となる。
外部量子効率＝４５５ｎｍ光吸収率×内部量子効率
【００７８】
実施例および比較例の蛍光体粒子のピーク波長は、積分球の開口部に蛍光体を取り付けて得られたスペクトルデータの、波長４６５ｎｍから８００ｎｍの範囲で最も高い強度を示した波長とした。
…（中略）…
【００８０】
＜蛍光体粒子の６００ｎｍ光吸収率＞
実施例および比較例の蛍光体粒子の６００ｎｍ光吸収率は、以下の手順により測定した。
積分球の開口部に、反射率が９９％の標準反射板（Ｌａｂｓｐｈｅｒｅ社製スペクトラロン（登録商標））をセットした。この積分球内に、発光光源（Ｘｅランプ）から６００ｎｍの波長に分光した単色光を光ファイバーにより導入し、反射光スペクトルを分光光度計（大塚電子株式会社製ＭＣＰＤ－７０００）により測定した。その際、５９０～６１０ｎｍの波長範囲のスペクトルから入射光フォトン数（Ｑｅｘ（６００））を算出した。
【００８１】
次に、凹型のセルに表面が平滑になるようにβ型サイアロン蛍光体を充填して積分球の開口部にセットした。その後、波長６００ｎｍの単色光を照射し、入射反射光スペクトルを分光光度計により測定した。得られたスペクトルデータから、入射反射光フォトン数（Ｑｒｅｆ（６００））を算出した。入射反射光フォトン数（Ｑｒｅｆ（６００））は入射光フォトン数（Ｑｅｘ（６００））と同じ波長範囲で算出した。得られた二種類のフォトン数から下記の式に基づいて６００ｎｍ光吸収率を算出した。
６００ｎｍ光吸収率＝（（Ｑｅｘ（６００）－Ｑｒｅｆ（６００））／Ｑｅｘ（６００））×１００
【００８２】
上記の測定方法によってβ型サイアロン蛍光体の標準試料（ＮＩＭＳ Ｓｔａｎｄａｒｄ Ｇｒｅｅｎ ｌｏｔ Ｎｏ．ＮＳＧ１３０１、サイアロン社製）を測定した場合、６００ｎｍ光吸収率は７．６％であった。６００ｎｍ光吸収率は、測定装置のメーカー、製造ロットナンバーなどが変わると値が変動する場合があるため、測定装置のメーカー、製造ロットナンバーなどを変更した場合は、上記β型サイアロン蛍光体の標準試料による測定値を基準値として、各測定値を補正した。
【００８３】
各蛍光体のシート化および光学特性の評価は、以下の手順で行った。
【００８４】
＜シート作製手順＞
（１）４０質量部の蛍光体粒子と、６０質量部の東レ・ダウコーニング社製のシリコーン樹脂ＯＥ－６６３０とを、自転・公転ミキサーを用いて撹拌処理および脱泡処理することで均一な混合物を得た。自転・公転ミキサーとしては、シンキー社製、型式ＡＲＥ－３１０を用いた。また、撹拌処理および脱泡処理について具体的には、回転数２０００ｒｐｍで２分３０秒間撹拌処理した後、回転数２２００ｒｐｍで２分３０秒間脱泡処理した。
（２）上記（１）で得られた混合物を、透明なフッ素樹脂フィルム（株式会社フロンケミカル製、ＮＲ５１００－００３：１００Ｐ）に滴下し、その滴下物の上からさらに透明なフッ素樹脂フィルムを重ねた。これをフィルム厚みの２倍に５０μｍを加えたギャップを持つローラーを用いて、未硬化シートに成形した。
（３）上記（２）で得られた未硬化シートを、１５０℃、６０分の条件で加熱し、その後フッ素樹脂フィルムを剥離して、膜厚５０±５μｍの硬化シートを得た。
【００８５】
＜光学特性＞
図２に概略を示した装置を用いて、４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内にピーク波長を持つ青色ＬＥＤから発せられた青色光を、硬化シートの一方の面側に照射した（この青色光のピーク波長における強度をＩｉ［Ｗ／ｎｍ］とする）。そして、硬化シートの他方の面側から発せられる光の、４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長の強度Ｉｔ［Ｗ／ｎｍ］、および、５００ｎｍから５６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長の強度Ｉｐ［Ｗ／ｎｍ］を測定した。そして、Ｉｔ／ＩｉおよびＩｐ／Ｉｉを算出した。
…（中略）…
【００９０】
【表１】
〔図省略〕
【００９１】
表１に示されるとおり、Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である実施例においては、十分大きな発光効率（内部量子効率：５０％以上）と、十分大きなｙ値（０．１５０以上）が得られた。つまり、実施例の蛍光体粒子は、青色レーザ光を用いるプロジェクタの波長変換部材に適用された場合、良好な波長変換効率や高色域化の点で好ましいことが示された。
一方、Ｉｔ／Ｉｉが０．５０超である、かつ／または、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３未満である比較例において、ｙ値は、実施例よりも小さかった。
【００９２】
ちなみに、表１に記載の実施例および比較例より、同一原料を用いても、酸処理の有無、ボールミル粉砕の条件（時間）およびデカンテーションの有無により、Ｉｔ／ＩｉおよびＩｐ／Ｉｉは変わっている。このことから、適切な原料を選択することに加え、適切な製造条件を選択することにより、Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である蛍光体粒子が得られることが理解される。」
３ 原査定における拒絶の理由の概要
原査定の拒絶の理由のうち、本願発明に対する理由１（進歩性の欠如）の概要は、次のとおりである。
理由１（進歩性の欠如） 本願発明は、優先日前に発行された下記の引用文献１に記載された発明に基づいて、優先日前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法２９条２項の規定により特許を受けることができない。
記
引用文献１．国際公開第２０２０／０５４３５０号
４ 引用文献１の記載事項及び引用発明の認定
(１) 引用文献１に記載された事項
原査定の拒絶の理由において引用された、優先日前（令和２年３月１９日）に発行された文献である引用文献１（国際公開第２０２０／０５４３５０号）には、次の記載がある（なお、当合議体により、後記(２)の引用発明の認定に直接用いる記載に下線を付した。）。
ア 特許請求の範囲
「[請求項１] 下記式１で示されるβ型サイアロン蛍光体であって、
レーザー回折・散乱法で測定して体積頻度を基準とするＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０（単位はそれぞれ［μｍ］）に関し、Ｄ５０が１０μｍ以下であり、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０の値が下記式２の関係を満たす、β型サイアロン蛍光体。
式１：Ｓｉ12-aＡｌaＯbＮ16-b：Ｅｕx
（式中、０＜ａ≦３；０＜ｂ≦３；０＜ｘ≦０．１）
式２：（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０＜１．６
（ただし、前記レーザー回折・散乱法で測定して体積頻度を基準とするＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０（単位は、それぞれ［μｍ］）が、測定する蛍光体０．５ｇを、ヘキサメタリン酸ナトリウムを０．０５ｗｔ％混合したイオン交換水溶液１００ｍｌ中に投入し、これを発振周波数１９．５±１ｋＨｚ、振幅が３２±２μｍの超音波ホモジナイザーを用い、チップを液の中央部に配置して３分間分散処理した液を用いた測定値である。）
…（中略）…
[請求項３] 波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が６％以下である、請求項１又は２に記載のβ型サイアロン蛍光体。
…（後略）」
イ 技術分野、背景技術、発明の概要（[0001]～[0013]）
「技術分野
[0001] 本発明は、ＬＥＤ（Ｌｉｇｈｔ Ｅｍｉｔｔｉｎｇ Ｄｉｏｄｅ）で使用される蛍光体及び当該蛍光体を用いた発光装置に関する。
背景技術
[0002] 発光装置として、青色ＬＥＤと緑色蛍光体、赤色蛍光体などを組み合わせて白色光を得るＬＥＤパッケージ（単にＬＥＤともいう）は広く知られている（特許文献１）。前記蛍光体の製造方法としては、例えば蛍光体原料を混合して焼成する工程に引き続き、前記焼成工程の焼成温度より低温で、不活性雰囲気や還元雰囲気又は真空中で、再焼成又はアニール処理を行う製法が一般的に知られている（特許文献２）。また、焼成工程の焼成温度より低温で再焼成又はアニール処理を行うことにより、蛍光体の蛍光特性が改善されることが知られている。さらに、蛍光体の粒子形態を制御することで、発光装置の明るさを改善できることも知られている（特許文献３）。
…（中略）…
発明が解決しようとする課題
[0004] 液晶ディスプレーは、小型化、薄型化させる開発が近年進められつつあり、そのような液晶ディスプレーのバックライトに使用されるＬＥＤも、さらに小型化、薄型化（例えばミニＬＥＤ、マイクロＬＥＤなど）が求められている。また、新規構造のディスプレーや発光装置向けとして、蛍光体を含む蛍光体シートや蛍光体プレートなどの開発も進められている（本発明では、以上をまとめて「小薄化した蛍光発光デバイス」と呼ぶことがある）。このような小薄化した蛍光発光デバイスの開発や製造に対応するため、それに用いられる蛍光体にも小型化、即ち小粒子径化が求められている。なお、例えば小型化したＬＥＤパッケージでは、ＬＥＤに対して単に蛍光体粒子のサイズ的な適合性を高めれば良いわけではなく、ＬＥＤの大きさに対して蛍光体の粒子径が不釣り合いに大きいと、ＬＥＤ輝度のバラつきや、色度のずれが発生しやすくなり、また製造時の収率も低下するため、その面からも蛍光体の小粒子径化が求められている。但し、徒に蛍光体を小粒子径化しても、その発光特性が劣化して輝度が低下する傾向がある。
[0005] したがって、蛍光体を小粒子径化してもその発光特性が劣化せず輝度も低下しないような新規な手法が求められている。
課題を解決するための手段
[0006] 本発明は、Ｄ５０が１０μｍ以下であり、蛍光体への励起光（例えば４５５ｎｍ単色光）の波長を別の波長に変換する効率、即ち蛍光体の内部量子効率、及び光吸収率（前記励起光が蛍光体に吸収される割合）が高いβサイアロン型蛍光体を提供することを目的とする。また本発明の蛍光体を含む発光装置を提供することを目的とする。
[0007] 本発明者らは鋭意検討の結果、小粒子径化して微粉末とした蛍光体において、特に小さい分布域の粉末（以下、「超微粉」という）の割合を低減させることで、上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成した。即ち、本発明は以下を提供できる。
[0008] （１）下記式１で示されるβ型サイアロン蛍光体であって、
レーザー回折・散乱法で測定して体積頻度を基準とするＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０（単位はそれぞれ［μｍ］）に関し、Ｄ５０が１０μｍ以下であり、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０の値が下記式２の関係を満たす、β型サイアロン蛍光体。
式１：Ｓｉ12-aＡｌaＯbＮ16-b：Ｅｕx
（式中、０＜ａ≦３；０＜ｂ≦３；０＜ｘ≦０．１）
式２：（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０＜１．６
（ただし、前記レーザー回折・散乱法で測定して体積頻度を基準とするＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０（単位は、それぞれ［μｍ］）が、測定する蛍光体０．５ｇを、ヘキサメタリン酸ナトリウムを０．０５ｗｔ％混合したイオン交換水溶液１００ｍｌ中に投入し、これを発振周波数１９．５±１ｋＨｚ、振幅が３２±２μｍの超音波ホモジナイザーを用い、チップを液の中央部に配置して３分間分散処理した液を用いた測定値である。）
[0009] （２）波長８００ｎｍの光に対する拡散反射率が９５％以上である、（１）に記載のβ型サイアロン蛍光体。
[0010] （３）波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が６％以下である、（１）又は（２）に記載のβ型サイアロン蛍光体。
[0011] （４）β型サイアロン蛍光体の、ＢＥＴ法で測定した比表面積から算出した平均粒子径ＤBET［μｍ］と、前記レーザー回折・散乱法で測定したＤ５０［μｍ］とが、下記式３の関係を満たす、（１）～（３）のいずれか一項記載のβ型サイアロン蛍光体。
式３：Ｄ５０／ＤBET＜２．１
[0012] （５）（１）～（４）のいずれか一項記載のβ型サイアロン蛍光体を含むＬＥＤ又は蛍光体シート又は蛍光体プレートを有する発光装置。
発明の効果
[0013] 本発明の実施により、Ｄ５０が１０μｍ以下であるが、内部量子効率、及び光吸収率が高いβ型サイアロン蛍光体を得ることができる。また、本発明の蛍光体を用いた発光装置を提供することができる。なお本発明のβ型サイアロン蛍光体は、小薄化した蛍光発光デバイスの製造にも好ましく用いることができる。」
ウ 発明を実施する形態（[0014]～[0032]）
「発明を実施する形態
[0014] 以下、具体的な実施形態を用いて本発明を説明するが、本発明の範囲は特定の実施形態に限定されない。
[0015] （β型サイアロン蛍光体及び発光装置）
本発明の蛍光体は、Ｓｉ12-aＡｌaＯbＮ16-b：Ｅｕx（式中、０＜ａ≦３；０＜ｂ≦３；０＜ｘ≦０．１）の式で表されるβ型サイアロン蛍光体である。
[0016] なおＬＥＤや蛍光体シート、蛍光体プレートで本発明の蛍光体を使用する場合は、一般にシリコーン系もしくはエポキシ系の樹脂中に、又は透明もしくは可視光を透過するセラミックス中に、本発明の蛍光体を分散させて使用する。本発明のβ型サイアロン蛍光体は、例えば数十μｍ程度の大きさのマイクロＬＥＤや、厚さが数十μｍの蛍光体シートなど小薄化した蛍光発光デバイスの製造にも好ましく用いることができるが、レーザー回折・散乱法で測定して体積頻度を基準とするＤ５０が１０μｍ以下であることが必要である。なおＤ５０は、粒径分布曲線において、小粒子径側からの体積の累積で５０％となる粒径であり、メディアン径ともいう。Ｄ５０が１０μｍより大きいと、例えばマイクロＬＥＤを作製した際に、蛍光体を含む量や分散状態にばらつきが生じやすくなり、ＬＥＤの色や輝度のばらつきが大きくなる傾向があるため、製品の歩留まりが顕著に低下することがある。
…（中略）…
[0020] 本発明のβ型サイアロン蛍光体を得る方法に特に限定はない。粗粉や超微粉がなるべく生成しないよう、蛍光体の粒子径の成長を制御しながら合成する方法でも良いし、例えば原料粉末の焼成により得た焼成物（本発明のβ型サイアロン蛍光体より大きなＤ５０を有する、又は塊状である蛍光体）を、機械的な手段を用いて粉砕する方法でもよい。
[0021] 但し後者の方法で、１０μｍ以下のＤ５０を達成させようとする場合、一般には強く粉砕する必要があり、蛍光体中の結晶欠陥を比較的多く有する超微粉の割合が増え、内部量子効率が低下する。また超微粉は比表面積が大きいため、反射が多くなる（蛍光体に吸収される光が低下する）ため、励起光の吸収率が低下する傾向がある。後者の方法では、超微粉についても許容される限り少なく含むβ型サイアロン蛍光体を得るため、例えば強い粉砕処理を実施後、次いで含まれている超微粉を除去することにより、蛍光体全体として反射が抑制され、吸収される励起光がより増加する。また、欠陥が多い超微粉が除去されるため、高い内部量子効率が得られ、小薄化した蛍光発光デバイスに好ましく用いられるβ型サイアロン蛍光体が得られる。
[0022] β型サイアロン蛍光体から粗粉や超微粉を除去する方法についても特に限定はない。一般的には機械的な篩を用いたり、液状の媒質（好ましくは水）中の沈降速度が、粒子径によって異なることを利用し、デカンテーションにより粗粉や超微粉を除去することが可能である。さらに粒子径の違いにより、その遠心力が異なる原理を応用した液体サイクロンや、風力を利用した旋回気流式分級機、その他公知の装置を適用することが可能である。また、これらの操作の際に、固液を分離する際には、ろ紙やメンブレンフィルターで濾過しても良いし、遠心力を応用した脱水装置、固液分離装置を適用しても良い。これらの装置や手段は適宜組み合わせたり、繰り返し実施しても良い。
[0023] 本発明のβ型サイアロン蛍光体のＤ５０は１０μｍ以下に設定するが、併せて小薄化した蛍光発光デバイスの製造過程に支障を発生させるような粗粉、また蛍光体の輝度に影響を及ぼすような超微粉が、許容される程度に少なく含むように設定する必要があり、以上の観点から、本発明のβ型サイアロン蛍光体は、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０＜１．６の関係を満たす必要がある。即ち、あるＤ５０の値に対してＤ９０とＤ１０の差が一定値より小さいことを示すので、そのためにはＤ１０より小さい粒子、及びＤ９０より大きい粒子が少ないことを示す。本発明ではＤ５０は１０μｍ以下であるため、Ｄ１０より小さい粒子とは、粒子径が数μｍからサブミクロン以下となる粒子である。本発明では、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０＜１．６の関係を満たせば、必然的にβ型サイアロン蛍光体の特性に悪影響を及ぼす微粉（本明細書では、特に０．２μｍ以下の粒子を「超微粉」と定義する）の割合も少なくなる。
[0024] 一般に（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０の値は、粒径分布の広がりの目安となる指標となる値であるが、この値が１．６以上となるような場合は、超微粉の割合が全体的に増えることで比表面積が増加し、反射、散乱が増加し、励起光の吸収率が低下してしまう問題が発生する。さらに、超微粉が多いと粉砕による欠陥が多い場合や、結晶性が悪い場合があり、内部量子効率が低下する問題も起こる。また、スパン値が大きいとｄ５０に対するｄ１０が小さくなり、超微粉の割合が大きくなり、ＬＥＤ化した際に超微粉によって光が散乱、反射され、ＬＥＤの外に光が発するまでにＬＥＤ内で光が回遊し、リフレクターや樹脂などにより光が減衰（熱などに変化）し、ＬＥＤ全体の輝度が低下しやすくなる。これは蛍光体と樹脂を混合して作成した蛍光体シートでも同様の傾向となる。蛍光体シートに青色の励起光を照射し、反対側から出てくる励起光の透過光と蛍光を測定し、照射した励起光に対して出てくる蛍光の割合を比較すると、スパン値が大きい、すなわち超微粉を多く含んだ蛍光体は励起光に対する蛍光の割合が低下する。
[0025] なおレーザー回折・散乱法で粉体の粒子径を測定する場合には、測定前に粉体同士の凝集を解き、分散媒中に十分に分散させておくことが肝要であるが、分散条件に相違があると測定値に差が生じることもあることから、本発明のβ型サイアロン蛍光体のレーザー回折・散乱法によるＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０などの測定値は、ＪＩＳ Ｒ１６２２及びＲ１６２９に従って、測定する蛍光体０．５ｇを、ヘキサメタリン酸ナトリウムを０．０５ｗｔ％混合したイオン交換水溶液１００ｍｌ中に投入し、これを発振周波数１９．５±１ｋＨｚ、チップサイズ２０φ、振幅が３２±２μｍの超音波ホモジナイザーを用いて、チップを液の中央部に配置して３分間分散処理した液を用いた測定値であると定める。ここで１９．５±１の表記は、１８．５以上２０．５以下の範囲であることを示し、３２±２は、３０以上３４以下の範囲であることを示す。
…（中略）…
[0027] また本発明のβ型サイアロン蛍光体については、粒子の大きさに関する規定の他に、β型サイアロン蛍光体の波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が６％以下であることが好ましい。β型サイアロン蛍光体については、波長８００ｎｍの光と同様に、蛍光体の賦活元素であるＥｕが本来吸収しない波長の光として、波長６００ｎｍの光がある。波長６００ｎｍの光の吸収率の多寡を評価することにより、蛍光体の欠陥などによる余分な光の吸収の度合いを確認することが可能である。
[0028] 本発明のβ型サイアロン蛍光体は、その製造時に粉砕処理を必須とはしない。しかし、強すぎる粉砕処理を実施してしまうと、結晶欠陥を多く含む超微粉がより多く発生し、輝度が低下すると考えられるため、特性の低い超微粉を除去することで高い輝度、高い内部量子効率を得ることができる。その場合には、波長８００ｎｍの光の拡散反射率の値が９５％以上であるか否かが、本発明のβサイアロン蛍光体の蛍光発光特性の目安となりうる。同様に波長６００ｎｍの光の吸収率が６％以下、より好ましくは５％以下であるか否かについても、本発明のβサイアロン蛍光体の蛍光発光特性の目安となりうる。
…（後略）」
エ 実施例（[0032]～[0081]）
「実施例
…（中略）…
[0034] （実施例１）
実施例１のβ型サイアロン蛍光体は、以下に詳述する、出発原料を混合した原料粉末を焼成する焼成工程、焼成工程で得られた焼成物を一旦粉末化した後に実施する低温焼成工程（アニール工程）、低温焼成工程後に得られた低温焼成粉末から不純物を除去する酸処理工程、酸処理工程後の粉末から、さらに超微粉を除去するデカンテーション工程の各工程を経て製造した。
[0035] ＜焼成工程＞
実施例１の蛍光体出発原料として、各元素がモル比としてＳｉ：Ａｌ：Ｏ：Ｅｕ＝５．８３：０．１８：０．１８：０．０３となるように、窒化ケイ素粉末（宇部興産社製ＳＮ－Ｅ１０グレード）、窒化アルミニウム粉末（トクヤマ社製Ｅグレード）、酸化アルミニウム粉末（大明化学社製ＴＭ－ＤＡＲグレード）、酸化ユウロピウム（信越化学社製ＲＵグレード）を配合して混合した。なお窒素分は上記モル比に合わせて原料を配合した際に定まる。これら各出発原料は十分分散させて混合させるために、小型ミルミキサーで混合した。その後、目開き１５０μｍの篩を全通させて凝集物を取り除き、これを原料粉末とした。
前記原料粉末を、蓋付き円筒型窒化ホウ素製容器（デンカ社製）に充填し、カーボンヒーターの電気炉で０．９ＭＰａの加圧窒素雰囲気中、１９００℃で５時間の焼成を行い、焼成物を得た。
[0036] ＜低温焼成工程（アニール工程）＞
準備段階として前記焼成工程で得た焼成物を、湿式のボールミル（ジルコニアボール）を用いて２時間粉砕した後、ろ過、乾燥を経て、公称目開き４５μｍの篩に通した。これを円筒型窒化ホウ素製容器中に充填し、さらにカーボンヒーターを備える電気炉中で、大気圧のアルゴンフロー雰囲気下、１５００℃で７時間保持を行い、低温焼成粉末を得た。
[0037] ＜酸処理工程＞
前記低温焼成粉末を、フッ化水素酸と硝酸との混酸中に浸した。次いで６０℃以上で３時間加熱処理した。加熱処理後の低温焼成粉末は、純水で十分洗浄してから乾燥し、さらに４５μｍ篩に通して、酸処理工程後の粉末を得た。なお、焼成工程中に、原料粉末の副反応により生成するＳｉＯのような酸素を含む化合物が揮発することにより、原料粉末に含まれる酸素含有量より、焼成工程で得られる焼成物に含まれる酸素の含有量の方が低下する傾向となるため、焼成後にβ型サイアロン蛍光体中に固溶しなかった酸素やアルミニウム、ユウロピウムを含む、β型サイアロン蛍光体以外の化合物（異相）が生成することがある。異相のほとんど又はその一部は、酸処理工程により溶解され、除去される。
[0038] ＜デカンテーション工程＞
酸処理工程後の粉末から、超微粉を除去するために、酸処理工程後の粉末が沈降しつつある上澄み液の微粉を除去するデカンテーション工程を実施し、得られた沈殿物をろ過、乾燥し、更に目開き４５μｍの篩を通過させ、最終的に実施例１のβ型サイアロン蛍光体を得た。なおデカンテーションの操作は、ストークスの式より、２μｍ以下の粒子を除去する設定で蛍光体粒子の沈降時間を計算し、沈降開始から所定時間に達したと同時に、所定高さ以上の上澄み液を除去する方法で実施した。分散媒にはヘキサメタリン酸Ｎａを０．０５ｗｔ％混合したイオン交換水の水溶液を用い、円筒状容器の所定高さに吸入口を設置した管より上方の液を吸い上げて、上澄み液を除去することができるようにした装置を用いた。デカンテーションの操作は繰り返し実施した。
…（中略）…
[0057] ＜４５５ｎｍ光吸収率、内部量子効率、外部量子効率、色度Ｘ、ピーク波長、半値幅＞
実施例、比較例の各β型サイアロン蛍光体の４５５ｎｍ光吸収率、内部量子効率、外部量子効率、及び色度Ｘは、以下の手順で算出した。
即ち、測定する実施例、比較例の蛍光体を、凹型セルに表面が平滑になるように充填し、積分球の開口部に取り付けた。この積分球内に、発光光源（Ｘｅランプ）から４５５ｎｍの波長に分光した単色光を、光ファイバーを用いて蛍光体の励起光として導入した。この単色光を蛍光体試料に照射し、試料の蛍光スペクトルを分光光度計（大塚電子株式会社製ＭＣＰＤ－７０００）を用いて測定した。得られたスペクトルデータから、励起反射光フォトン数（Ｑｒｅｆ）及び蛍光フォトン数（Ｑｅｍ）を算出した。励起反射光フォトン数は、励起光フォトン数と同じ波長範囲で、蛍光フォトン数は、４６５～８００ｎｍの範囲で算出した。
また同じ装置を用い、積分球の開口部に反射率が９９％の標準反射板（Ｌａｂｓｐｈｅｒｅ社製スペクトラロン（登録商標））を取り付けて、波長４５５ｎｍの励起光のスペクトルを測定した。その際、４５０～４６５ｎｍの波長範囲のスペクトルから励起光フォトン数（Ｑｅｘ）を算出した。
実施例、比較例のβ型サイアロンの４５５ｎｍ光吸収率、内部量子効率は、次に示す計算式によって、求めた。
４５５ｎｍ光吸収率＝（（Ｑｅｘ－Ｑｒｅｆ）／Ｑｅｘ）×１００
内部量子効率＝（Ｑｅｍ／（Ｑｅｘ－Ｑｒｅｆ））×１００
なお、外部量子効率は、以下に示す計算式により求められた。
外部量子効率＝（Ｑｅｍ／Ｑｅｘ）×１００
従って、上記式より外部量子効率は以下に示す関係となる。
外部量子効率＝４５５ｎｍ光吸収率×内部量子効率
[0058] 実施例、比較例のβ型サイアロンの色度Ｘは、蛍光スペクトルの４６５ｎｍから７８０ｎｍの範囲の波長域データから、ＪＩＳ Ｚ８７２４：２０１５に準じ、ＪＩＳ Ｚ８７８１－３：２０１６で規定されるＸＹＺ表色系におけるＣＩＥ色度座標ｘ値（色度Ｘ）を算出して求めた。
[0059] 実施例、比較例のβ型サイアロンのピーク波長は、積分球の開口部に蛍光体を取り付けて得られたスペクトルデータの、４６５ｎｍから８００ｎｍの範囲で最も高い強度を示した波長であるとした。
[0060] 実施例、比較例のβ型サイアロンの半値幅は、積分球の開口部に蛍光体を取り付けて得られたスペクトルデータの、４６５ｎｍから８００ｎｍの範囲に現れるスペクトルで、ピーク波長の強度の半分の強度となる長波長側の波長と短波長側の波長の差であるとした。
[0061] なお、上記の測定方法によってβ型サイアロン蛍光体の標準試料（ＮＩＭＳ Ｓｔａｎｄａｒｄ Ｇｒｅｅｎ ｌｏｔ Ｎｏ．ＮＳＧ１３０１、サイアロン社製）を測定した場合、４５５ｎｍ光吸収率は７４．４％、内部量子効率は７４．８％、外部量子効率は５５．６％、色度Ｘは０．３５６、ピーク波長は５４３ｎｍ、半値幅は５３ｎｍであった。４５５ｎｍ光吸収率、内部及び外部量子効率、色度Ｘ、ピーク波長、半値幅の各測定値は、測定装置のメーカー、製造ロットナンバーなどが変わると値が変動する場合があるため、測定装置のメーカー、製造ロットナンバーなどを変更した場合は、前記β型サイアロン蛍光体の標準試料による測定値を基準値として、各測定値の補正を行った。
…（中略）…
[0066] ＜ＬＥＤパッケージ評価による全光束、色度Ｙのバラツキ＞
β型サイアロン蛍光体が３ｗｔ％となるようにβ型サイアロン蛍光体とシリコーン樹脂（東レダウコーニング株式会社ＯＥ６６５６）を計量し、一緒に自転公転式の混合機（株式会社シンキー製あわとり練太郎（登録商標）ＡＲＥ－３１０）で混合した。また、同様にβ型サイアロン蛍光体が５ｗｔ％又は７ｗｔ％となるように上記のシリコーン樹脂と上記と同様に自転公転式の混合機で混合した。ＬＥＤの搭載は、凹型のパッケージ本体の底部にＬＥＤを置いて、基板上の電極とワイヤボンディングした後、シリコーン樹脂と混合した蛍光体をマイクロシリンジから注入して行なった。搭載後、１２０℃で硬化させた後、１１０℃×１０時間のポストキュアを施して封止した。ＬＥＤは、発光ピーク波長４４８ｎｍで、チップ１．０ｍｍ×０．５ｍｍの大きさのものを用いた。作成したＬＥＤパッケージを全光束測定器で全光束、色度Ｙの測定を行った。作成条件が異なるβ型サイアロン蛍光体の全光束の比較方法は横軸を色度Ｙ、縦軸を全光束のグラフを作成し、作成条件が異なるβ型サイアロン蛍光体ごとに近似曲線を計算し、近似曲線の関係式から色度Ｙが同等の時の全光束を計算し、作成条件の異なるβ型サイアロン蛍光体の全光束を相対値として比較を行った。色度Ｙのバラツキは上記のＬＥＤの色度Ｙの測定方法でβ型サイアロン蛍光体の濃度を固定してＬＥＤを２０個作成し、全光束測定器で測定し、色度Ｙの標準偏差をとり、相対値として比較を行った。色度Ｙの標準偏差の相対値の比較として実施例１のβ型サイアロン蛍光体を使用した場合の標準偏差を１００％として、標準偏差の相対値が１２３％以上となったβ型サイアロン蛍光体を、ＬＥＤの色度Ｙのバラツキが大きいと判定し、また１２３％未満となったβ型サイアロン蛍光体を、ＬＥＤの色度Ｙのバラツキが小さいと判定した。
[0067] 上記各評価結果を下記の「表１－１」～「表１－４」に示す。なおＬＥＤパッケージの全光束の相対値は、実施例３、実施例４、比較例４、比較例５については測定しなかった。
[0068]
[表1-1]
〔図省略〕
[0069]
[表1-2]
〔図省略〕
[0070]
[表1-3]
〔図省略〕
[0071]
[表1-4]
〔図省略〕
[0072] なお、β型サイアロン蛍光体は賦活剤であるＥｕの固溶量が多いと蛍光の短波長成分を再吸収し、再吸収した光が波長変換され蛍光を発するため、長波長シフトし、色度Ｘが上昇する。また、Ｅｕ固溶量が多いと４５５ｎｍ光吸収率も上昇する傾向があるため、実施例と比較例の比較は色度Ｘが近い実施例と比較例を比較対象とした。また、４５５ｎｍ光吸収率はＥｕの固溶量以外に粒径にも依存する。これは粒径が小さいと比表面積が上昇し、反射、散乱の影響が大きくなるため、励起光である４５５ｎｍ波長の光の光吸収率が低下する。そこで、Ｄ５０の値が近い実施例と比較例を比較対象とした。すなわち、表１－１～表１－４のそれぞれにおいては、色度Ｘが近くかつＤ５０の値が近い実施例および比較例の組み合わせを、互いに比較するために示してある。
[0073] （考察）
まず表１－１に関し、実施例１と比較例１とを比べると、比較例１の方がＤ１０の値は小さく、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０の値は大きく、Ｄ５０に対して超微粉が多いと考えられる。また、Ｄ５０／ＤBETの値は大きい。比較例１の方は内部量子効率が低く、超微粉を除去した実施例１の内部量子効率が高い。また、比較例１の方は６００ｎｍ光吸収率が高く、Ｅｕ以外の余分な光を吸収する欠陥や異相などの存在が考えられる。８００ｎｍ拡散反射率も実施例１が高く、Ｅｕ以外の余分な光を吸収する欠陥、異相などが少ないことが考えられる。また、４５５ｎｍ光吸収率は実施例１が高く、これは比表面積が大きく光を反射、散乱してしまう超微粉が少ないことが原因と考えられる。
[0074] 実施例２は実施例１と比較し、高温で焼成するために粒子成長が促進し、大粒子径の蛍光体が合成されるが、長時間のボールミル粉砕により小粒子径化させ、また超微粉の除去により最終的には実施例１に近い粒度分布となっている。粉砕によって欠陥が増加するが低温熱処理工程（アニール工程）で欠陥を低減させることができ、実施例１と同様に高い内部量子効率、低い６００ｎｍ光吸収率、高い８００ｎｍ拡散反射率を得ることができる。
[0075] 実施例２と比較例３を比較すると、比較例３はＤ１０が小さく、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０が大きく、Ｄ５０に対して超微粉が残っており、Ｄ５０／ＤBETも大きく、内部量子効率が低く、６００ｎｍ光吸収率が高く、８００ｎｍ拡散反射率が低く、Ｅｕ以外の欠陥などの余分な光の吸収が大きく、さらに４５５ｎｍ光吸収率も低い。比較例２と比較例３を比較すると、比較例２は最後のボールミル粉砕の後に低温熱処理工程（アニール工程）以降の処理を行っていないため、欠陥が除去できず、内部量子効率が低く、６００ｎｍ光吸収率が高く、８００ｎｍ拡散反射率が低く、Ｅｕ以外の欠陥などの光の吸収が大きいと考えられる。
[0076] 実施例４は比較例２と比較し、粉砕強度が弱く、Ｄ１０が高く、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０も小さく、Ｄ５０に対して超微粉が少なく、Ｄ５０／ＤBETも小さく、内部量子効率が高く、６００ｎｍ光吸収率が比較的に低く、８００ｎｍの光に対する拡散反射率が高く、Ｅｕ以外の余分な光の吸収が少ないと考えられる。
[0077] 比較例４と比較例５を比較すると比較例４はデカンテーションによる微粉除去を行っていないが、内部量子効率が高く、６００ｎｍ光吸収率が低く、８００ｎｍ拡散反射率が高いので、Ｅｕ以外の欠陥などの光の吸収が小さいと考えられる。これは高温長時間で焼成し、粒子成長が促進していたため、ボールミル粉砕であまり粉砕されず、粉砕による表面付近の欠陥の増加などが少なかったと考えられる。しかし、Ｄ５０が１０μｍより大きく、マイクロＬＥＤやミニＬＥＤ、蛍光体シートには適さない。マイクロＬＥＤは１００μｍ以下のサイズとなり、蛍光体層は５０μｍ以下に設定されることが多い。そこで、５０μｍ厚のシート加工性が良好であることが求められるが、比較例４、比較例５は粗大粒子が多く、５０μｍ厚のシート加工性が悪い。また比較例４および比較例５はどちらもＬＥＤパッケージの色度Ｙのバラツキが大きかった。
[0078] 比較例５と比較例４を比較すると、比較例５は比較例４の超微粉除去品だが、外部量子効率（外部量子効率＝４５５ｎｍ光吸収率×内部量子効率）は比較例５と比較例４とはほぼ同等となった。Ｄ５０が１０μｍより大きい場合は超微粉除去による量子効率、吸収率の向上効果は小さい。
[0079] 表１－２に関し、実施例５と比較例６を比較すると、実施例５はＤ１０が大きく、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０が小さく、Ｄ５０に対して超微粉が少なく、Ｄ５０／ＤBETも小さく、内部量子効率が高く、６００ｎｍ光吸収率が低く、８００ｎｍ拡散反射率が高く、Ｅｕ以外の欠陥などの余分な光の吸収が小さい。
[0080] 表１－３に関し、実施例６と比較例７はβ型サイアロン蛍光体の化学組成を変え、発光ピーク波長をより短波長化した蛍光体だが、実施例６と比較例７を比較すると、実施例６はＤ１０が大きく、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０が小さく、Ｄ５０に対して超微粉が少なく、Ｄ５０／ＤBETも小さく、内部量子効率が高く、６００ｎｍ光吸収率が低く、８００ｎｍ拡散反射率が高く、Ｅｕ以外の余分な光の吸収が小さい。
[0081] また表１－４に関し、実施例７と比較例８も同様に比較すると、実施例７はＤ１０が大きく、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０が小さく、Ｄ５０に対して超微粉が少なく、Ｄ５０／ＤBETも小さく、内部量子効率が高く、６００ｎｍ光吸収率が低く、８００ｎｍ拡散反射率が高く、Ｅｕ以外の余分な光の吸収が小さい。」
オ 産業上の利用可能性（[0082]～[0083]）
「産業上の利用可能性
[0082] 本発明の蛍光体、及び製法で作製された蛍光体と発光装置は、白色発光装置及び有色発光装置として用いられる。本発明の白色発光装置としては、液晶ディスプレー、マイクロＬＥＤディスプレー、ミニＬＥＤディスプレー、液晶パネルのバックライト、照明装置、信号装置、画像表示装置に用いられる。また、プロジェクター用途にも使用される。
…（後略）」
(２) 引用発明１及び引用発明２の認定
ア 引用発明１の認定
前記(１)に摘記した引用文献１の記載事項を総合すると、引用文献１には、実施例１に係る次の発明（以下「引用発明１」という。）が記載されていると認められる。なお、認定の根拠となる記載箇所を括弧内に示した。
＜引用発明１＞
「蛍光体出発原料として、各元素がモル比としてＳｉ：Ａｌ：Ｏ：Ｅｕ＝５．８３：０．１８：０．１８：０．０３となるように、窒化ケイ素粉末（宇部興産社製ＳＮ－Ｅ１０グレード）、窒化アルミニウム粉末（トクヤマ社製Ｅグレード）、酸化アルミニウム粉末（大明化学社製ＴＭ－ＤＡＲグレード）、酸化ユウロピウム（信越化学社製ＲＵグレード）を配合して混合し、これら各出発原料は十分分散させて混合させるために、小型ミルミキサーで混合し、その後、目開き１５０μｍの篩を全通させて凝集物を取り除き、これを原料粉末とし、
前記原料粉末を、蓋付き円筒型窒化ホウ素製容器（デンカ社製）に充填し、カーボンヒーターの電気炉で０．９ＭＰａの加圧窒素雰囲気中、１９００℃で５時間の焼成を行い、焼成物を得て、（[0035]）
前記焼成工程で得た焼成物を、湿式のボールミル（ジルコニアボール）を用いて２時間粉砕した後、ろ過、乾燥を経て、公称目開き４５μｍの篩に通し、これを円筒型窒化ホウ素製容器中に充填し、さらにカーボンヒーターを備える電気炉中で、大気圧のアルゴンフロー雰囲気下、１５００℃で７時間保持を行い、低温焼成粉末を得て、（[0036]）
前記低温焼成粉末を、フッ化水素酸と硝酸との混酸中に浸し、次いで６０℃以上で３時間加熱処理した。加熱処理後の低温焼成粉末は、純水で十分洗浄してから乾燥し、さらに４５μｍ篩に通して、酸処理工程後の粉末を得て、異相のほとんど又はその一部は、酸処理工程により溶解され、除去され、（[0037]）
酸処理工程後の粉末から、超微粉を除去するために、酸処理工程後の粉末が沈降しつつある上澄み液の微粉を除去するデカンテーション工程を繰り返し実施し、得られた沈殿物をろ過、乾燥し、更に目開き４５μｍの篩を通過させ、最終的にβ型サイアロン蛍光体を得たものであり、
デカンテーションの操作は、ストークスの式より、２μｍ以下の粒子を除去する設定で蛍光体粒子の沈降時間を計算し、沈降開始から所定時間に達したと同時に、所定高さ以上の上澄み液を除去する方法で実施したものであり、
分散媒にはヘキサメタリン酸Ｎａを０．０５ｗｔ％混合したイオン交換水の水溶液を用い、円筒状容器の所定高さに吸入口を設置した管より上方の液を吸い上げて、上澄み液を除去することができるようにした装置を用いたものであり、（[0038]）
レーザー回折・散乱法で測定し体積頻度を基準とするＤ５０及びＤ９０が、それぞれ４．０μｍ及び７，９μｍであり、
８００ｎｍ拡散反射率が、９８．１％であり、
６００ｎｍ光吸収率が、３．１％であり、
４５５ｎｍ光吸収率が、５３．６％であり、
内部量子効率が、８６．５％であり、
外部量子効率が、４６．４％であり、
製造条件及び評価は下記の表1-1の抜粋のとおりである（[0068]（表1-1）、実施例１）
β型サイアロン蛍光体。」
＜表1-1の抜粋＞
〔図省略〕
イ 引用発明２の認定
前記(１)に摘記した引用文献１の記載事項を総合すると、引用文献１には、次の発明（以下「引用発明２」という。）が記載されていると認められる。なお、認定の根拠となる記載箇所を括弧内に示した。
＜引用発明２＞
「下記式１で示されるβ型サイアロン蛍光体であって、
レーザー回折・散乱法で測定して体積頻度を基準とするＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０（単位はそれぞれ［μｍ］）に関し、Ｄ５０が１０μｍ以下であり、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０の値が下記式２の関係を満たし、
式１：Ｓｉ12-aＡｌaＯbＮ16-b：Ｅｕx
（式中、０＜ａ≦３；０＜ｂ≦３；０＜ｘ≦０．１）
式２：（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０＜１．６
（ただし、前記レーザー回折・散乱法で測定して体積頻度を基準とするＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０（単位は、それぞれ［μｍ］）が、測定する蛍光体０．５ｇを、ヘキサメタリン酸ナトリウムを０．０５ｗｔ％混合したイオン交換水溶液１００ｍｌ中に投入し、これを発振周波数１９．５±１ｋＨｚ、振幅が３２±２μｍの超音波ホモジナイザーを用い、チップを液の中央部に配置して３分間分散処理した液を用いた測定値である。）（[請求項１]）
波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が６％以下であり、（[請求項３]）
プロジェクター用途に使用されるものであり、（[0082]）
厚さが数十μｍの蛍光体シートの製造に用いることができ、（[0016]）
粉砕によって欠陥が増加するが低温熱処理工程（アニール工程）で欠陥を低減させることができたものであり、（[0074]）
異相のほとんど又はその一部は、酸処理工程により溶解され、除去されたものであり、（[0037]）
デカンテーション工程で、超微粉を除去したものであり、（[0038]）
発光光源から４５５ｎｍの波長に分光した単色光を蛍光体の励起光として導入した場合の発光光のピーク波長は、５２９～５４３ｎｍである、（[0057]、[表1-1]～[表1-4]）
β型サイアロン蛍光体。」
５ 本願発明と引用発明１の対比・判断
(１) 対比分析
本願発明と引用発明１を対比する。
ア 構成Ｘの観点（プロジェクタの波長変換部材製造用の蛍光体粒子）
(ア) 構成Ｘは、「β型サイアロンからなる、プロジェクタの波長変換部材製造用の蛍光体粒子」の発明であることを特定するものである。
(イ)ａ 引用発明１の「β型サイアロン蛍光体」は、β型サイアロン蛍光体は波長変換部材製造用の材料であるから、「β型サイアロンからなる、」「波長変換部材製造用の蛍光体」であるといえる。
ｂ さらに引用発明１の「β型サイアロン蛍光体」は、「Ｄ５０及びＤ９０が、それぞれ４．０μｍ及び７，９μｍであ[る]」から「蛍光体粒子」であることは明らかである。
(ウ) そうすると、本願発明と引用発明１は、構成Ｘの観点において次のａの点において一致し、後記ｂの点において相違する。
ａ 構成Ｘの観点での一致点
「β型サイアロンからなる、波長変換部材製造用の蛍光体粒子」の発明である点。
ｂ 構成Ｘの観点での相違点
本願発明においては、
「プロジェクタ」の波長変換用との特定があるのに対して、
引用発明１においては、
このような特定がない点。
イ 構成Ｂの観点（波長６００ｎｍの光吸収率）
(ア) 構成Ｂは、「波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が１０％以下である」ことである。
(イ) 引用発明１においては「６００ｎｍ光吸収率が、３．１％であ［る］」ところ、このことは、本願発明における「波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が１０％以下である」ことに相当する。
(ウ) したがって、本願発明と引用発明１は、次の点において一致する。
「波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が１０％以下である」点。
(２) 一致点及び相違点
前記(１)の対比分析の結果をまとめると、本願発明と引用発明１は、構成Ｘの一部及び構成Ｂの点で一致するから、次のアに示す一致点において一致し、後記イに示す相違点において相違すると認められる。
ア 一致点（構成Ｘの一部及び構成Ｂの点）
「β型サイアロンからなる、波長変換部材製造用の蛍光体粒子であって、
波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が１０％以下である蛍光体粒子」の発明である点。
イ 相違点
(ア) 部分相違点１（構成Ａに係る相違点）
本願発明においては、以下のシート作製手順により作製した硬化シートが、以下の光学特性を満たすとの限定（以下「構成Ａに係る光学特性」という。）があるのに対して、
「＜シート作製手順＞（以下「本件シート作成手順」という。）
（１）４０質量部の前記蛍光体粒子と、６０質量部の東レ・ダウコーニング社製のシリコーン樹脂ＯＥ－６６３０とを、自転・公転ミキサーを用いて撹拌処理および脱泡処理することで均一な混合物を得る。
（２）前記（１）で得られた混合物を、透明な第一フッ素樹脂フィルムに滴下し、その滴下物の上からさらに透明な第二フッ素樹脂フィルムを重ねたシート状物を得る。このシート状物を、前記第一フッ素樹脂フィルムと前記第二フッ素樹脂フィルムの厚みの合計に５０μｍを加えたギャップを持つローラーを用いて、未硬化シートに成形する。
（３）前記（２）で得られた未硬化シートを、１５０℃、６０分の条件で加熱する。その後、前記第一フッ素樹脂フィルムおよび前記第二フッ素樹脂フィルムを剥離して、膜厚５０±５μｍの硬化シートを得る。」ものであり、＜光学特性＞
４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内にピーク波長を持つ青色ＬＥＤから発せられた青色光の、ピーク波長における強度をＩｉ［Ｗ／ｎｍ］とし、前記青色光を前記硬化シートの一方の面側に照射したときに、前記硬化シートの他方の面側から発せられる光の、４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長の強度をＩｔ［Ｗ／ｎｍ］、５００ｎｍから５６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長の強度をＩｐ［Ｗ／ｎｍ］としたとき、
Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である。」
引用発明１においては、構成Ａにかかる光学特性の限定が無く、
(イ) 部分相違点２（構成Ｘの一部に係る相違点）
本願発明においては、「プロジェクタ」の波長変換用との特定があるのに対して、
引用発明１においては、「プロジェクタ」の波長変換用との特定がない点。
(３) 判断
ア 部分相違点１（構成Ａに係る光学特性の限定）について
(ア) 蛍光体の材料物質について
本願明細書の【００６４】を参照すると、本願発明の実施例１～４と引用発明１の蛍光体の材料は、いずれも原料粉末を次のようにして作成したものであり、蛍光体の材料物質は同一である。
「出発原料として、各元素がモル比としてＳｉ：Ａｌ：Ｏ：Ｅｕ＝５．８３：０．１８：０．１８：０．０３となるように、窒化ケイ素粉末（宇部興産社製ＳＮ－Ｅ１０グレード）、窒化アルミニウム粉末（トクヤマ社製Ｅグレード）、酸化アルミニウム粉末（大明化学社製ＴＭ－ＤＡＲグレード）、酸化ユウロピウム（信越化学社製ＲＵグレード）を配合して混合した。なお、窒素分は上記モル比に合わせて原料を配合した際に定まる。
これら各出発原料を、十分分散させて混合させるために、小型ミルミキサーで混合した。その後、目開き１５０μｍの篩を全通させて凝集物を取り除き、これを原料粉末とした。」
(イ) 蛍光体粒子の製造条件について
ａ 引用発明１と本願発明の実施例１～４は蛍光体材料物質が同一であるから、製造条件が同じであれば、光吸収特性や発光特性などの光学特性は基本的には同じものとなるところ、製造条件を相違に基づいて生じる、光吸収特性や発光特性などの光学特性の相違について検討する。
ｂ 引用発明と本願発明の実施例１～４の製造工程の順序は、それぞれ次のとおりとなっている。
＜引用発明＞ ＜本願発明の実施例１～４＞
焼成工程 焼成工程
↓ ↓
粉砕工程 低温焼成工程
↓ ↓
低温焼成工程 酸処理工程
↓ ↓
酸処理工程 粉砕工程
↓ ↓
デカンテーション工程 デカンテーション工程
ｃ すなわち、本願発明も引用発明１もともに、粉砕工程の後にデカンテーション工程を有するが、本願発明の実施例１～４においては、低温焼成工程と酸処理工程の後に粉砕工程があるのに対して、引用発明においては、低温焼成工程と酸処理工程の前に粉砕工程がある点において相違する。
ｄ 引用文献１の[0074]に「粉砕によって欠陥が増加するが低温熱処理工程（アニール工程）で欠陥を低減させることができ」と記載されているように、粉砕工程においては、粉砕時の衝撃等により蛍光体粒子の欠陥が増加するが、当該欠陥は低温焼成工程により低減されることが期待される。
(ウ) 本件シート作製手順により作製した硬化シートの光学特性について
ａ 次に示す＜検討参考図＞は、本願明細書に記載された［表１］のうち実施例１～４のみを抜粋したものに、引用発明１の数値を書き込んだものである。
＜検討図＞
〔図省略〕
ｂ 引用発明１と本願発明の実施例１～４は、材料が物質が同じであるから、基本的には、粒径分布が同一であれば、光吸収特性や発光特性などの光学特性は基本的には同一のものである（製造条件の相違に基づく影響は後で評価する）。
引用発明１のＤ５０は４．０μｍであり、これは本願発明の実施例１の３．４μｍと実施例２の４．９μｍの間に入っている。また、引用発明１のＤ９０は７，９μｍであり、これは、本願発明の実施例１の６．４μｍと実施例２の９．１μｍの間に入っている。そうすると、製造条件の相違による効果を評価する前の近似評価としては、Ｉｔ／Ｉｉ及びＩｐ／Ｉｉの値は、それぞれ本願発明の実施例１と実施例２の間に入ると評価できることから、部分相違点１（構成Ａに係る光学特性）の条件を満たすといえる。
ｃ 次に、製造条件の相違に起因する光学特性への影響について評価する。
(ａ) 前記(イ)に検討したとおり、粉砕工程においては、粉砕時の衝撃等により蛍光体粒子の欠陥が増加するが、当該欠陥は低温焼成工程により低減されることが期待されるから、粉砕工程の後に低温焼成工程がある引用発明１においては、低温焼成工程の後に粉砕工程がある本願発明の実施例１、２に比較して、内部量子効率の向上が記載される。
(ｂ) 実際、引用発明１の内部量子効率は８６．５％であって、本願発明の実施例１、２（それぞれ６９．３％と７４．８％）のいずれよりも高い。
(ｃ) また、引用発明の[0073]の考察においては、「比較例１の方は６００ｎｍ光吸収率が高く、Ｅｕ以外の余分な光を吸収する欠陥や異相などの存在が考えられる。８００ｎｍ拡散反射率も実施例１が高く、Ｅｕ以外の余分な光を吸収する欠陥、異相などが少ないことが考えられる。」としているところ、引用発明１の６００ｎｍ光吸収率は３．１％であり、本願発明の実施例１、２（それぞれ７．５％、７．９％）のいずれよりも低く、引用発明１の８００ｎｍの拡散反射率は９８．１％であり、本願発明の実施例１、２（それぞれ９４．９％及び９６％）のいずれよりも高く、引用発明１のほうが本願発明の実施例１、２よりも結晶の欠陥が小さいという仮説と整合する実験結果となっている。
(ｄ) そうすると、製造条件の相違の影響としては、発光光の強度を増加することが考えられ、引用発明１は「Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である」という条件を満たすことが合理的に推測される。
(ｅ) 次に、Ｉｔ／Ｉｉについて検討する。
実施例２のＩｔ／Ｉｉは０．３９２であるから、「本件シート作成手順」で作成したシートの吸収率は、反射を無視して、０．６０８となる。ここで、４５５ｎｍ光吸収率は、引用発明１は５３．６％であって、本願発明の実施例２は６３．７％であるから、引用発明１の蛍光体粒子を用いて「本件シート作成手順」で作成したシートの吸収率は次式となる。
０．６０８×５３．６／６３．７＝０．５１２
そうすると、引用発明１の蛍光体粒子を用いて「本件シート作成手順」で作成したシートの吸収率は、０．４８８となり、この値は、０．５より小さい。
さらには、引用発明１は、本願発明の実施例２に比較して、Ｄ５０もＤ９０も小さく、むしろ実施例１の値に近いことから、実施例１のＩｔ／Ｉｉが０．２２であり実施例２の０．３９２よりも小さいことを踏まえると、Ｄ５０とＤ９０のみを考慮し製造条件を考慮しない場合、引用発明１のＤ５０及びＤ９０の対応するＩｔ／Ｉｉは、０．３０程度となるから、前記で見積もった引用発明１のＩｔ／Ｉｉは、０．４８８よりもさらに小さくなる（０．４８８×０．３０／０．３９２＝０．３７程度となる。）ことが、合理的に推測され、引用発明１は「Ｉｔ／Ｉｉが０．５以下である」という条件を満たすことが合理的に推測される。
下の図は、本願発明の実施例１～実施例５及び比較例１、２について、Ｄ５０又はＤ９０とＩｔ／Ｉｉを同時にプロットしたものである。実施例１、２だけでなく、全部の実施例及び比較例を考慮しても、引用発明１のＤ５０及びＤ９０の対応するＩｔ／Ｉｉは、０．３０程度となるから、前記の事情は変わらず、引用発明１のＩｔ／Ｉｉは、０．４８８よりもさらに小さくなることが、合理的に推測される。
〔図省略〕
(ｆ) なお、これまでの検討においては、シートと空気の界面での反射（「Ｉｒ」とおく。）を無視したが、Ｉｒは、シートの平均屈折率と空気の屈折率でおおむね決定されるところ、樹脂と蛍光体の分量が変わらなければ、シートの平均屈折率は変わらないから、製造条件の違いによる「Ｉｒ」の変化は非常に小さいといえる。ここで、シートで吸収された光の強度をＩａとおくと、Ｉａ＝Ｉｉ－Ｉｔ－Ｉｒであるから、製造条件の違いで低下するＩｒの量はＩａを考慮するとＩａを無視した時に比較して減少することとなり、その一方Ｉｒはほとんど変わらないのであるから、上記で見積もったＩｔ＝０．４８８の値は、実施例２の０．３９２に近づくこととなるだけであり、前記の引用発明のＩｔが０．５以下であるとの結論を左右するものではない。
ｄ 以上のとおり、部分相違点１は、引用発明１も満たしていることが合理的に推測されるから、部分相違点１は実質的な相違点ではない。
イ 部分相違点２（構成Ｘに係る用途の特定）について
引用文献１の[0082]には、「プロジェクター用途にも使用される」と開示されていることから、引用発明１の「β型サイアロン蛍光体」をプロジェクタ用途に使用し、構成Ｘに係る部分相違点を備えるようにすることは、当業者が容易に想到し得たことである。
ウ 以上から、本願発明は、引用発明１に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである。
エ 請求人の主張について
請求人は、審判請求書において、「蛍光体粒子が「Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である」ことを満たすためには、焼成工程、アニール工程、酸処理工程、粉砕工程及びデカンテーション工程をこの順番で行うことが重要であり、焼成工程、アニール工程、酸処理工程、粉砕工程及びデカンテーション工程をこの順番で行う製造方法により製造されていない引用文献１の実施例の蛍光体粉末は、本願発明の構成「Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である」を満たさない蓋然性が高い旨主張している。
しかしながら、本件発明が「蛍光体粒子が「Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である」ことを満たすと合理的に推測できることは、前記アに検討したとおりであるから、請求人の主張は、受け入れることができない。
６ 本願発明と引用発明２の対比・判断
(１) 対比分析
本願発明と引用発明２を対比する。
ア 構成Ｘの観点（プロジェクタの波長変換部材製造用の蛍光体粒子）
(ア) 構成Ｘは、「β型サイアロンからなる、プロジェクタの波長変換部材製造用の蛍光体粒子」の発明であることを特定するものである。
(イ)ａ 引用発明２の「β型サイアロン蛍光体」は、「プロジェクター用途にも使用されるものであり」、β型サイアロン蛍光体は波長変換部材製造用の材料であるから、「β型サイアロンからなる、プロジェクタの波長変換部材製造用の蛍光体」であるといえる。
ｂ さらに引用発明２の「β型サイアロン蛍光体」は、「Ｄ５０が１０μｍ以下であり」かつ「（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０＜１．６」であるから「蛍光体粒子」であることは明らかである。
(ウ) そうすると、本願発明と引用発明２は、次の発明である点において一致する。
「β型サイアロンからなる、プロジェクタの波長変換部材製造用の蛍光体粒子」
イ 構成Ｂの観点（波長６００ｎｍの光吸収率）
(ア) 構成Ｂは、「波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が１０％以下である」ことである。
(イ) 引用発明２においては「β型サイアロン蛍光体の波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が６％以下であ［る］」ところ、このことは、本願発明における「波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が１０％以下である」ことに相当する。
(ウ) したがって、本願発明と引用発明２は、次の点において一致する。
「波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が１０％以下である」点。
(２) 一致点及び相違点
前記(１)の対比分析の結果をまとめると、本願発明と引用発明２は、構成Ｘ及び構成Ｂの点で一致するから、次のアに示す一致点において一致し、後記イに示す相違点において相違すると認められる。
ア 一致点（構成Ｘ及び構成Ｂの点）
「β型サイアロンからなる、プロジェクタの波長変換部材製造用の蛍光体粒子であって、
波長６００ｎｍの光に対する光吸収率が１０％以下である蛍光体粒子」の発明である点。
イ 相違点（構成Ａの点）
所定のシート作成手順及び所定の光学特性が、
本願発明においては、
＜シート作製手順＞は、「（１）４０質量部の前記蛍光体粒子と、６０質量部の東レ・ダウコーニング社製のシリコーン樹脂ＯＥ－６６３０とを、自転・公転ミキサーを用いて撹拌処理および脱泡処理することで均一な混合物を得る。
（２）前記（１）で得られた混合物を、透明な第一フッ素樹脂フィルムに滴下し、その滴下物の上からさらに透明な第二フッ素樹脂フィルムを重ねたシート状物を得る。このシート状物を、前記第一フッ素樹脂フィルムと前記第二フッ素樹脂フィルムの厚みの合計に５０μｍを加えたギャップを持つローラーを用いて、未硬化シートに成形する。
（３）前記（２）で得られた未硬化シートを、１５０℃、６０分の条件で加熱する。その後、前記第一フッ素樹脂フィルムおよび前記第二フッ素樹脂フィルムを剥離して、膜厚５０±５μｍの硬化シートを得る。」ものであり、 ＜光学特性＞は、「４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内にピーク波長を持つ青色ＬＥＤから発せられた青色光の、ピーク波長における強度をＩｉ［Ｗ／ｎｍ］とし、前記青色光を前記硬化シートの一方の面側に照射したときに、前記硬化シートの他方の面側から発せられる光の、４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長の強度をＩｔ［Ｗ／ｎｍ］、５００ｎｍから５６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長の強度をＩｐ［Ｗ／ｎｍ］としたとき、
Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である。」ものであるのに対して、
引用発明２においては、
このような条件を満たす点の特定が無く、明らかでない点。
(３) 判断
ア 構成Ａの技術上の意義について
(ア) 構成Ａ１（シートの作成手順について）
ａ 構成Ａ１は、次のとおりである。
「＜シート作製手順＞
（１）４０質量部の前記蛍光体粒子と、６０質量部の東レ・ダウコーニング社製のシリコーン樹脂ＯＥ－６６３０とを、自転・公転ミキサーを用いて撹拌処理および脱泡処理することで均一な混合物を得る。
（２）前記（１）で得られた混合物を、透明な第一フッ素樹脂フィルムに滴下し、その滴下物の上からさらに透明な第二フッ素樹脂フィルムを重ねたシート状物を得る。このシート状物を、前記第一フッ素樹脂フィルムと前記第二フッ素樹脂フィルムの厚みの合計に５０μｍを加えたギャップを持つローラーを用いて、未硬化シートに成形する。
（３）前記（２）で得られた未硬化シートを、１５０℃、６０分の条件で加熱する。その後、前記第一フッ素樹脂フィルムおよび前記第二フッ素樹脂フィルムを剥離して、膜厚５０±５μｍの硬化シートを得る。」
(イ) 本願明細書発明の詳細な説明においては、次の記載がある。
「【００２３】
ちなみに、もし、シート作製に際し、東レ・ダウコーニング社製のシリコーン樹脂ＯＥ－６６３０が入手できない場合には、代替品として、信越化学社製のＬＥＤ用シリコーン材料ＳＣＲ－１０１１、ＳＣＲ－１０１６またはＫＥＲ－６１００／ＣＡＴ－ＰＨを用いることができる（使用量はＯＥ－６６３０と同様）。本発明者らの知見によれば、ＯＥ－６６３０の替わりにこれら信越化学社製の材料を用いても、Ｉｔ／Ｉｉの値とＩｐ／Ｉｉの値はほとんど変わらない。」
(ウ) 前記記載も踏まえると、「東レ・ダウコーニング社製のシリコーン樹脂ＯＥ－６６３０」を用いたことには、β型サイアロンを分散できる熱硬化性の透明樹脂を用いた程度の意味しか認識できない。
そうすると、シート作製手順」の実質的な技術上の意義は、β型サイアロン４０質量部と、β型サイアロンを分散できる熱硬化性の透明樹脂６０質量部の均一な混合物から膜厚５０μｍ程度の硬化シートを得た場合を特定していると認められる。
(イ) 構成Ａ２（光学特性について）
(ア) 構成Ａ２は、次のとおりである。
「＜光学特性＞
４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内にピーク波長を持つ青色ＬＥＤから発せられた青色光の、ピーク波長における強度をＩｉ［Ｗ／ｎｍ］とし、前記青色光を前記硬化シートの一方の面側に照射したときに、前記硬化シートの他方の面側から発せられる光の、４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長の強度をＩｔ［Ｗ／ｎｍ］、５００ｎｍから５６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長の強度をＩｐ［Ｗ／ｎｍ］としたとき、
Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である。」
(イ) 「Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であ［る］」ことは、４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内にピーク波長を持つ青色ＬＥＤの励起光のシートの透過率が０．５以下であること、すなわち、反射を無視すると、当該励起光のシートの吸収率が０．５以上であることを示すものである。
そして、「Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である」ことは、前記励起光に対する「５００ｎｍから５６０ｎｍの範囲内におけるピーク波長」を有するシートからの発光光の強度が、最低限０．０３以上であることを示すものである。
(ウ) 構成Ａ全体として
前記(ア)及び(イ)の検討を踏まえると、構成Ａは全体として、本願発明に係る蛍光体粒子４０質量部と、これを分散できる熱硬化性の透明樹脂６０質量部の均一な混合物から膜厚５０μｍ程度の硬化シートを得た場合に、本願発明に係る蛍光体粒子は、４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内にピーク波長を持つ青色の励起光を励起光源として、５００ｎｍから５６０ｎｍの範囲内においてピークを有する発光光を発光するところ、当該励起光をよく吸収し、強い強度の蛍光光を発光することを、蛍光体粒子と透明樹脂を用いて作成したシートの光学特性である「Ｉｔ」、「Ｉｉ」及び「Ｉｐ」という物理量を用いて表現したものであるといえる。
イ 構成Ａの想到容易性の判断手法について
(ア) 本願発明は、物の発明であるところ、その概念範囲に包摂されるものについて容易に想到できるのであれば、本願発明には進歩性が無いこととなる。したがって、たとえ本願発明の構成Ａに係る光学特性の測定方法や、構成Ａを満たすように製造する方法自体に想到することが困難性があったとしても、本願発明の概念に包摂されるものに思想として想到することが当業者にとって容易であれば、本願発明に進歩性は認められない。
(イ) 前記(ア)の判断手法と同様な進歩性要件の判断手法を示す参考裁判例として、それぞれ次のａ及びｂに示す裁判例１及び裁判例２がある。
ａ 裁判例１
東京高等裁判所平成１５年１１月２７日判決（平成１２年（行ケ）第４２９号）は、次のように判示している（なお、「，」を「、」に改めた（次の裁判例２も同じ。）。また、丸数字（○の中に数字）を「○１」などと表記を改めた。）。
「本件第１発明は、特定の種類の材料が少なくとも部分的に用いられており、全体が製造された状態において、上記部分が一定の物性を持つめがねフレーム、の発明である。その製造方法でも、ましてや上記材料自体ないしその製造方法でもない。本件で考案の対象とされる本件第１発明は、上記のようなめがねフレームそのものであって、上記製造方法、材料自体ないしその製造方法の容易想到性や、実現の困難性は，基本的に本件において問題になるものではない。
本件第１発明の進歩性を、上記の構成のめがねフレーム自体の容易想到性の有無の観点から判断することが許されることは、当然である。
(2) めがねフレームとして、○１剛性や弾性が大きすぎないこと（かけ心地を軟らかくするためである。）、並びに、○２少なくとも部分的に（例えばつる、テンプル等において）ある程度の弾性を持つこと（かけたとき容易にずれたり外れたりしないようにするためである。）、の二つの性質は、好ましいというより、むしろ当然備えるべきものであり、そのことは、当業者のみならず、単なる消費者であっても容易に思い付く、一般常識といってもよいことである。
…（中略）…
本件第１発明は、前記のとおりのものであり、要するに、ニッケル－チタニウムベースの形状記憶合金を用いて、これに加工硬化と熱処理を加え、めがねのフレームとして具えていることが好ましい特性を、実用性の面からみて好ましい温度幅の全体にわたって維持するようにしてあるめがねフレーム、というものであり，それ以上のものではない。ニッケル－チタニウムベースの形状記憶合金及びそれに対する加工硬化と熱処理という周知技術の下で、これをみれば、つまるところ，これらの技術を用いて達成すべき課題をそのまま構成要件としただけのものであり、それ以上に具体的な要素は何ら有するものではない（このような課題を実現する具体的手段に想到することは困難であり得ても、このような課題に想到することには何らの困難もない。両者の区別は明確に認識されなければならない。）。」
ｂ 裁判例２
東京高等裁判所昭和３７年６月２６日判決（昭和３４年（行ナ）第６号、審決取決訴訟判決集昭和３６・３７年２６９頁）
「本件特許請求の範囲における数的限定は、従来知られたものを除外した範囲の、高い酸化鉄濃度と高い残留磁化とである、というにとどまるといわなければならないが、酸化鉄濃度と残留磁化(保磁力)との高いことが従来から要求されているととろであることは、前記のとおりである。原告が本件特許出願において特許を請求している事項は、上記の傾向に基き従来品を包含しない特性の優れた範囲に限定したものに相当し、当業技術者がそのように限定することに格別の工夫を必要とするものとは、とうてい考えることができない。
５．本件特許出願明細書中発明の詳細なる説明の前記記載によれば、本願の発明者が発明した新しい技術として上記明細書に開示されているところのものは、むしろ、従来にない優秀な磁気記録材料の製造方法であって、製造されたその材料そのものではないといわなくてはならない。（中略）
本願明細書に記載された製造方法が新規有用なものであって方法として特許さるべきであるかどうかは別論として、従前のものよりも優れた物というに異ならない本願の特許請求事項は、当業者の希望するところであつても、そのような希望を述べることに格別の発明能力を要するものとは考えられない。」
ウ 構成Ａの想到容易性について
(ア) 前記ア(ウ)に説示したように、構成Ａは全体として、本願発明に係る蛍光体粒子４０質量部と、これを分散できる熱硬化性の透明樹脂６０質量部の均一な混合物から膜厚５０μｍ程度の硬化シートを得た場合に、本願発明に係る蛍光体粒子は、４５０ｎｍから４６０ｎｍの範囲内にピーク波長を持つ青色の励起光を励起光源として、５００ｎｍから５６０ｎｍの範囲内においてピークを有する発光光を発光するところ、当該励起光をよく吸収し、強い強度の蛍光光を発光することを、蛍光体粒子と透明樹脂を用いて作成したシートの光学特性である「Ｉｔ」、「Ｉｉ」及び「Ｉｐ」という物理量を用いて表現したものである。
(イ) 引用発明２は、「プロジェクター用途に使用されるものであり」、「厚さが数十μｍの蛍光体シートの製造に用いることができ」、「発光光源から４５５ｎｍの波長に分光した単色光を蛍光体の励起光として導入した場合のピーク波長は、５２９～５４３ｎｍである」「β型サイアロン蛍光体」であるところ、引用文献１の[0024]において、「蛍光体と樹脂を混合して作成した蛍光体シート」について、「蛍光体シートに青色の励起光を照射し、反対側から出てくる励起光の透過光と蛍光を測定し、照射した励起光に対して出てくる蛍光の割合を比較する」ことを行っていることからもうかがえるとおり、プロジェクタ用の波長変換素子において、４５５ｎｍの青色光をできる限り吸収して「５２９～５４３ｎｍ」の緑色の発光光をできる限り強く発光すれば良いことは、「厚さが数十μｍの蛍光体シート」からなる波長変換部材としての用途からして、望ましい特性として自明のことである。
(ウ) そうすると、「厚さが数十μｍの蛍光体シート」の具体的厚さとして５０μｍ、蛍光体粒子と透明樹脂の具体的な組成の重量比として４０：６０を選択した場合に、４５５ｎｍの励起光の吸収率、及び、当該励起光に対する発光光の強度が十分に高いことは自明であるから、「Ｉｔ／Ｉｉが０．５０以下であり、かつ、Ｉｐ／Ｉｉが０．０３以上である」ことは、当業者が容易に想到し得たことである。
(エ) したがって、本願発明は、引用発明２に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである。
エ 請求人の主張について
(ア) 請求人の主張の内容
請求人は、「「Ｉｔ／Ｉｉ」の値が一定値以下であること」や「「Ｉｐ／Ｉｉ」の値が一定値以上であること」が周知の課題であるという審査官の認定は誤りである旨主張している。
(イ) 請求人の主張についての検討
しかしながら、前記(３)ウにおいて説示したとおり、引用発明２は、「プロジェクター用途に使用されるものであり」、「厚さが数十μｍの蛍光体シートの製造に用いることができ」、「発光光源から４５５ｎｍの波長に分光した単色光を蛍光体の励起光として導入した場合のピーク波長は、５２９～５４３ｎｍである」ところ、プロジェクタ用の厚さが数十μｍの蛍光体シートからなる波長変換素子において、４５５ｎｍの青色光をできる限り吸収して「５２９～５４３ｎｍ」の緑色の発光光をできる限り強く発光すれば良いことは、波長変換部材としての用途からして、望ましい特性として自明のことである。したがって、請求人の主張は、受け入れることができない。
７ むすび
以上検討のとおり、本願発明は、特許法２９条２項の規定により、特許を受けることができない。
したがって、他の請求項に係る発明について検討するまでもなく、本願は拒絶すべきものである。
よって、結論のとおり審決する。
令和８年４月２日
審判長 特許庁審判官 岡田 吉美
特許庁審判官 吉野 三寛
特許庁審判官 野村 伸雄
（行政事件訴訟法第４６条に基づく教示）
この審決に対する訴えは、この審決の謄本の送達があった日から３０日（附加期間がある場合は、その日数を附加します。）以内に、特許庁長官を被告として、提起することができます。
出典：特許庁「審決公報」（令和8年6月26日発行・号数2026-006、公報発行サイト https://www.gazette.jpo.go.jp/scciidl010 ）を加工して作成（加工：TaiLexi AI）
本文は公表資料（PDF 等）から機械的に抽出・整形したもので、改行や記号に誤りを含むことがあります。正確な文言は原本でご確認ください。